Dự thảo Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Hóa học: Tổng hợp, nghiên cứu cấu tạo và tính chất một số β-dixetonat kim loại chuyển tiếp

Luận án với mục đích nghiên cứu: tổng quan tài liệu về nguyên tố đất hiếm và khả năng tạo phức của của chúng với phối tử β-đixeton và phức hỗn hợp của β–đixetonat đất hiếm với các phối tử hữu cơ, tìm điều kiện tổng hợp phức chất của một số nguyên tố đất hiếm với phối tử β-đixeton và phức chất hỗn hợp của chúng với các phối tử hữu cơ, nghiên cứu các phức chất thu được bằng phương pháp phân tích nguyên tố, MALDI-TOF MS, phổ IR, phổ NMR, phương pháp X-ray đơn tinh thể. Mời các bạn cùng tham khảo.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Dự thảo Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Hóa học: Tổng hợp, nghiên cứu cấu tạo và tính chất một số β-dixetonat kim loại chuyển tiếpĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘITRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN_______________________ĐINH THỊ HIỀNTỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU CẤU TẠO VÀ TÍNH CHẤTMỘT SỐ β-DIXETONAT KIM LOẠI CHUYỂN TIẾPChuyên ngànhMã số: Hóa Vô cơ: 62440113DỰ THẢO TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌCHà Nội - 2015Công trình được hoàn thành tại:Khoa hóa học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiênĐại học Quốc gia Hà NộiNgười hướng dẫn khoa học:1. GS.TS. Triệu Thị Nguyệt2. TS. Lê Thị Hồng HảiPhản biện:Phản biện:Phản biện:Luận án sẽ được bảo vệ trước Hội đồng cấp Đại học Quốc gia chấm luận ántiến sĩ họp tại Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQGHNVào hồigiờngàythángnăm 20...Có thể tìm hiểu Luận án tại:- Thư viện Quốc gia Việt Nam- Trung tâm Thông tin - Thư viện, Đại học Quốc gia Hà NộiMỞ ĐẦU1. LÍ DO CHỌN ĐỀ TÀITừ những năm 80 của thế kỉ XIX, các β–đixetonat kim loại thu hút sự quan tâm của nhiều nhà khoa học dochúng có cấu trúc phong phú và được ứng dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực khác nhau như làm tác nhân táchchiết trong tổng hợp hữu cơ, để xác định các ion kim loại trong dung dịch loãng bằng phương pháp quang phổ,phân tách sắc ký, sử dụng làm chất đầu trong kỹ thuật lắng đọng hơi hóa học,.... Những năm gần đây, các β–đixetonat đất hiếm có khả năng phát quang được ứng dụng để sản xuất điốt phát quang với chi phí thấp, sợipolyme quang học, thiết bị phát ánh sáng trắng. Hiện nay trên thế giới, phức chất β-dixetonat kim loại vẫn tiếptục được quan tâm nghiên cứu, đặc biệt là các β-dixetonat kim loại có cấu trúc đại phân tử và polyme phối trídựa trên các phối tử β-dixeton có nhiều tâm phối trí. Ở Việt Nam, sự tạo phức của phối tử β–đixeton, đặc biệt làaxetylaxeton với các kim loại chuyển tiếp đã được nghiên cứu. Trong số đó, nhiều công trình tập trung nghiêncứu tính bền nhiệt và khả năng thăng hoa của các β–đixetonat và ứng dụng của chúng để tách các kim loại rakhỏi hỗn hợp bằng phương pháp thăng hoa, tạo màng oxit kim loại bằng phương pháp lắng đọng hơi hóa học.Tuy nhiên, có rất ít công trình trong nước nghiên cứu tổng hợp, cấu trúc phân tử và khả năng phát quang của cácphức chất giữa β–đixeton cồng kềnh và đất hiếm. Khả năng phát quang của các β–đixetonat đất hiếm bị hạn chế(i) chúng thường bị hidrat hóa và (ii) dao động của nhóm C-H trong phối tử β-đixeton và O-H của nước tiêu haonăng lượng lớn của các β–đixetonat đất hiếm. Việc sử dụng các phối tử β-đixeton cồng kềnh đã được flo hóa làgiải pháp hữu ích để khắc phục nhược điểm trên do (i) hiệu ứng không gian sẽ hạn chế sự hidrat hóa của các β–đixetonat đất hiếm, (ii) thay thế nhóm C-H dao động ở tần số cao bằng C-F có dao động với tần số thấp hơn. Bêncạnh đó, việc sử dụng các phối tử phụ trợ chứa O và N có khả năng tạo liên kết phối trí tốt với các nguyên tố đấthiếm để đẩy nước ra khỏi cầu phối trí cũng được quan tâm. Với những lí do trên, trong đề tài này chúng tôi lựachọn hướng nghiên cứu: “Tổng hợp, nghiên cứu cấu tạo và tính chất một số β-dixetonat kim loại chuyểntiếp”. Chúng tôi hy vọng những nghiên cứu này sẽ đặt tiền đề cho hướng nghiên cứu mới về phức chất ở ViệtNam là tổng hợp các β-dixetonat đất hiếm và đưa các phức chất này vào ứng dụng thực tế.2. MỤC ĐÍCH VÀ MỤC TIÊU NGHIÊN CỨU• Tổng quan tài liệu về nguyên tố đất hiếm và khả năng tạo phức của của chúng với phối tử β-đixeton vàphức hỗn hợp của β–đixetonat đất hiếm với các phối tử hữu cơ.• Tìm điều kiện tổng hợp phức chất của một số nguyên tố đất hiếm với phối tử β-đixeton và phức chất hỗnhợp của chúng với các phối tử hữu cơ.• Nghiên cứu các phức chất thu được bằng phương pháp: phân tích nguyên tố, MALDI-TOF MS, phổ IR,phổ NMR, phương pháp X-ray đơn tinh thể.• Nghiên cứu tính chất quang của phức chất bằng phương pháp phổ UV-vis và phổ huỳnh quang PL.3. ĐỐI TƯỢNG NGHIÊN CỨU• Phối tử: naphthoyltrifloaxetonat hay 4,4,4-triflo-1-(2-naphtyl) buta-1,3-đion (TFNB) và phối tử phụ trợo–phenanthrolin (phen), 2,2-bipyridin (Bpy), 2,2-bipyridin N–oxi (BpyO1), 2,2-bipyridin N,N– đioxi(BpyO2), triphenylphotphin oxit (TPPO).• Các nguyên tố đất hiếm: Y, Pr, Nd, Sm, Eu, Tb, Ho, Er. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU: Phương pháp phân tích nguyên tố1 Phổ khối lượng MALDI-TOF MS Phương pháp phổ hấp thụ hồng ngoại (IR) Phương pháp phổ cộng hưởng từ hat nhân Phương pháp X-ray đơn tinh thể Phương pháp phổ tử ngoại –khả kiến (UV-vis) Phương pháp phổ huỳnh quang PL5. ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN:Điểm mới 1: Tổng hợp được 48 phức chất đất hiếm, trong đó có 23 phức chất chưa từng được công bố (cácphức hỗn hợp với các phối tử phụ trợ BpyO1, BpyO2, TPPO).Điểm mới 2: Xác định cấu trúc tinh thể của 10 phức chất bằng phương pháp nhiễu xạ tia X đơn tinh thể.Trong số đó, cấu trúc của các phức chất hỗn hợp với BpyO1 và BpyO2 là các cấu trúc chưa từng được công bố,ngoài ra còn chỉ ra tương tác π-π trong các phức hỗn hợp với Phen, Bpy và Bpy ...