Nghiên cứu phản ứng oxi hóa hoàn toàn m-xylen trên xúc tác oxit kim loại/chất mang

Catalytic oxidation of m-xylene was carried out over the copper oxide catalyst loaded on SiO2 300 m2/g. The various techniques were used to characterize the catalysts x-ray diffraction, TPRH2, N2 adsorption-desorption, scanning electron microscopy (SEM), tranmission electron microscopy (TEM) and CO pulse chemisorptions. The results indicate that the impregnated solution concentration exerts an influence on the catalytic activity. The active nano particle’s diameter of the sample 1%CuO/SiO2 impregnated by the dilute solution is around 3 nm (by the SEM, TEM and CO pulse chemisorptions methods) and the metal dispersion is about 40%. This catalyst has the total conversion of m-xylene at 260o C. By the method TPR-H2 we can found that the catalytic sites of the copper oxide/SiO2 are CuO, Cu2O and spinel Cu[Si]2O4.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Nghiên cứu phản ứng oxi hóa hoàn toàn m-xylen trên xúc tác oxit kim loại/chất mangT¹p chÝ Hãa häc, T. 44 (3), Tr. 300 - 305, 2006 Nghiªn cøu ph¶n øng oxi hãa hoµn toµn m-xylen trªn xóc t¸c oxit kim lo¹i/chÊt mang PhÇn 2 - Nghiªn cøu ph¬ng ph¸p ®iÒu chÕ xóc t¸c oxit ®ång cã kÝch thíc h¹t nano vµ b¶n chÊt t©m xóc t¸c §Õn Tßa so¹n 20-5-2005 Lª ThÞ Ho i Nam, NguyÔn Hång H ViÖn Hãa häc, ViÖn Khoa häc v# C«ng nghÖ ViÖt Nam Summary Catalytic oxidation of m-xylene was carried out over the copper oxide catalyst loaded on SiO2 300 m2/g. The various techniques were used to characterize the catalysts x-ray diffraction, TPR- H2, N2 adsorption-desorption, scanning electron microscopy (SEM), tranmission electron microscopy (TEM) and CO pulse chemisorptions. The results indicate that the impregnated solution concentration exerts an influence on the catalytic activity. The active nano particle’s diameter of the sample 1%CuO/SiO2 impregnated by the dilute solution is around 3 nm (by the SEM, TEM and CO pulse chemisorptions methods) and the metal dispersion is about 40%. This catalyst has the total conversion of m-xylene at 260oC. By the method TPR-H2 we can found that the catalytic sites of the copper oxide/SiO2 are CuO, Cu2O and spinel Cu[Si]2O4. I - më ®Çu [3 - 6]. HÇu nh% ch%a cã t(i liÖu n(o ®%a ra h(m l%îng oxit kim lo¹i mang trªn chÊt mang bao C¸c chÊt h÷u c¬ bay h¬i (VOC) ph¸t sinh tõ nhiªu l( hîp lý v( tèi %u nh»m gi¶m gi¸ th(nhc¸c nguån khÝ th¶i cña c¸c qu¸ tr×nh c«ng xóc t¸c v( n©ng cao hiÖu qu¶ sö dông xóc t¸c.nghiÖp, tõ c¸c ph%¬ng tiÖn giao th«ng l( nguån Trong phÇn mét cña c«ng tr×nh, chóng t«i ®X« nhiÔm chÝnh trong kh«ng khÝ [1]. ®%a ra c¸c kÕt qu¶ nghiªn cøu ph¶n øng oxi hãa Cã thÓ gi¶m thiÓu VOC trong khÝ th¶i b»ng ho(n to(n m-xylen sö dông xóc t¸c oxit kim lo¹iph%¬ng ph¸p thiªu ®èt, ng%ng tô, hÊp phô hoÆc trªn chÊt mang, kh¶o s¸t ¶nh h%ëng cña chÊtoxi hãa xóc t¸c [2]. Trong c¸c ph%¬ng ph¸p n(y, mang, c¸c kim lo¹i còng nh% l%îng kim lo¹i ®Õnoxi hãa xóc t¸c ®Ó ph©n huû VOC cã nhiÒu %u ho¹t tÝnh xóc t¸c.viÖt h¬n c¸c c¸c ph%¬ng ph¸p kh¸c nh%: tiÕt Trong phÇn hai n(y chóng t«i nghiªn cøukiÖm n¨ng l%îng (so víi ®èt ch¸y kh«ng dïng ¶nh h%ëng cña ph%¬ng ph¸p ®iÒu chÕ xóc t¸cxóc t¸c) v( cã thÓ xö lý khÝ th¶i VOC víi nång oxit ®ång, oxit niken, oxit coban trªn chÊt mang®é nhá h¬n 1% t¹i nhiÖt ®é thÊp h¬n nhiÒu nhiÖt SiO2 300 m2/g ®Õn ho¹t tÝnh xóc t¸c v( b¶n chÊt®é ch¸y VOC. C¸c kim lo¹i quÝ (Pt, Pd, Rh...) t©m xóc t¸c oxit ®ång/SiO2.hoÆc c¸c oxit (Cu, Cr, Mn...) mang trªn chÊtmang ®%îc ¸p dông cho c¸c qu¸ tr×nh oxi hãa II - Thùc nghiÖmc¸c hîp chÊt VOC n(y. §Æc biÖt víi c¸c oxitth%êng nh% oxit Cu, Cr, Mn, Fe... th× l%îng oxit 1. §iÒu chÕ chÊt mangmang lªn chÊt mang th%êng chiÕm tõ 5 ®Õn 30%300§iÒu chÕ SiO2 cã bÒ mÆt riªng 300 m2/g (Si300) t©m xóc t¸c ®%îc ®o trªn m¸y AutoChem II 2920 Micromeritics (Mü). LÊy võa ®ñ dung dÞch axit sunfuric cho v(ocèc v( cho tõ tõ dung dÞch thuû tinh láng TTL Kü thuËt hÊp phô hãa häc xung ®Ó x¸cv(o cèc trªn, ®ång thêi khuÊy m¹nh ®Ó t¹o gel ®Þnh h(m l%îng, kÝch th%íc kim lo¹i ho¹t ®éng®¶m b¶o pH = 6,5 ®Õn 7. ph©n t¸n trªn bÒ mÆt chÊt mang. Gel thu ®%îc ng©m n%íc ®Ó lo¹i bá Na+, sÊy Qu¸ tr×nh ®%îc tiÕn h(nh trªn thiÕt bÞ ph©në 100oC v( nung 500oC trong 4 giê thu ®%îc bét tÝch hÊp phô hãa häc AutoChem 2920SiO2. Micromeritic–USA t¹i Phßng thÝ nghiÖm C«ng nghÖ Läc Hãa dÇu v( VËt liÖu xóc t¸c, Tr%êng2. §iÒu chÕ c¸c hÖ xóc t¸c oxit kim lo¹i/chÊt §¹i häc B¸ch khoa H( Néi. ChÊt mang l( He, mang Si300 chÊt dß l( CO hÊp phô lªn c¸c t©m ®ång. NhiÖt Kim lo¹i ®%îc ph©n t¸n lªn chÊt mang theo ®é hÊp phô 100oC.ph%¬ng ph¸p tÈm b»ng c¸ch ®%a muèi cña kim Thùc nghiÖm ®o ho¹t tÝnh xóc t¸c trªn hÖlo¹i cÇn tÈm lªn trªn chÊt mang (b¶ng 1). Sau ®ã vi dßngmÉu ®%îc sÊy kh« ë nhiÖt ®é 100oC qua ®ªm v(®%îc nung tiÕp ë 500oC trong dßng kh«ng khÝ Ho¹t tÝnh cña c¸c mÉu xóc t¸c ®%îc ®¸nhvíi thêi gian 4 giê. gi¸ qua ph¶n øng oxi hãa m-xylen3. C¸c ph ¬ng ph¸p hãa lý dïng ®Ó ®¸nh gi¸ m-C8H10 + 10,5O2 8CO2 + 5 H2O vËt liÖu xóc t¸c ...