Nghiên cứu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM-41 với nguồn thuỷ tinh lỏng từ tro trấu

Vật liệu mao quản trung bình MCM-41 đã được tổng hợp bằng phương pháp thuỷ nhiệt với chất định hướng cấu trúc Cetyltrimethyl Ammonium Bromide (CTAB) và nguồn thuỷ tinh lỏng từ tro trấu. Ảnh hưởng của nồng độ CTAB, tỉ lệ mol SiO2/CTAB, thời gian khuấy và thời gian thuỷ nhiệt đến cấu trúc của vật liệu đã được nghiên cứu và đánh giá.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Nghiên cứu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM-41 với nguồn thuỷ tinh lỏng từ tro trấuNGHIÊN CỨU TỔNG HỢPVẬT LIỆU MAO QUẢN TRUNG BÌNH MCM-41VỚI NGUỒN THUỶ TINH LỎNG TỪ TRO TRẤUTRƯƠNG THỊ NHẬT LINHTrường Đại học Khoa học - Đại học HuếHOÀNG VĂN ĐỨCTrường Đại học Sư phạm - Đại học HuếTóm tắt: Vật liệu mao quản trung bình MCM-41 đã được tổng hợp bằngphương pháp thuỷ nhiệt với chất định hướng cấu trúc CetyltrimethylAmmonium Bromide (CTAB) và nguồn thuỷ tinh lỏng từ tro trấu. Ảnhhưởng của nồng độ CTAB, tỉ lệ mol SiO2/CTAB, thời gian khuấy và thờigian thuỷ nhiệt đến cấu trúc của vật liệu đã được nghiên cứu và đánh giá.Kết quả cho thấy, các mẫu tổng hợp có cấu trúc lục lăng trật tự cao và maoquản phân bố đồng nhất trong giới hạn rộng của nồng độ CTAB (1,7-6,1%khối lượng) và tỉ lệ SiO2/CTAB (4-15). Mẫu tổng hợp với tỉ lệ mol SiO2:CTAB : H2O = 6 : 1 : 1000 có diện tích bề mặt riêng lớn (1071 m2/g) vàđường kính mao quản rộng (33,5 Å).Từ khoá: MCM-41, thuỷ tinh lỏng, tro trấu1. MỞ ĐẦUVật liệu mao quản trung bình (MQTB) (MCM-41, SBA-15,…) ra đời từ những năm1990 tại Mỹ, sau đó nhanh chóng phát triển ra khắp thế giới, đến nay chúng đã trở nênquen thuộc đối với các nhà khoa học nghiên cứu trong lĩnh vực xúc tác, hấp phụ. Cácloại vật liệu này có nền là SiO2, có độ bền nhiệt và thuỷ nhiệt cao, có cấu trúc MQTBdạng lục lăng đồng nhất với diện tích bề mặt riêng lớn (có thể > 1000 m2/g), thích hợpđể làm chất hấp phụ, chất mang trong lĩnh vực xúc tác và hấp phụ. Có thể nói rằng, việcnghiên cứu tổng hợp và biến tính vật liệu MQTB theo nhiều hướng khác nhau để điềuchế các vật liệu có khả năng hấp phụ, xúc tác cao cũng như nhiều ứng dụng quan trọngkhác đã thu hút sự quan tâm của rất nhiều nhà khoa học trên thế giới kể từ khi ra đời đếnnay. Điều này thể hiện ở một số rất lớn các công trình liên quan đến loại vật liệu này đãđược công bố (hơn 24000 bài báo liên quan đến MCM-41, gần 18.000 bài liên quanđến SBA-15, theo ScienceDirect). Trong đó, có nhiều bài báo được công bố trongnhững năm gần đây (2014, 2015). Điều đó cho thấy rằng, mặc dù nhiều công trình liênquan đã được công bố, nhưng loại vật liệu này vẫn còn nguyên tính thời sự của nó. ỞViệt Nam, vật liệu MQTB được quan tâm từ những năm 2004-2005, đến nay ngày càngcó nhiều công trình liên quan được công bố trên các tạp chí trong nước và quốc tế. Mặcdù vậy, khả năng ứng dụng rộng rãi của vật liệu MQTB trong cuộc sống vẫn đang làthách thức đối với các nhà khoa học. Một trong những nguyên nhân dẫn đến khả năngứng dụng hạn chế của họ vật liệu này là do chúng được tổng hợp từ tiền chất silic tinhkhiết là TEOS hay TMOS,… có giá thành cao. Do đó, việc tìm nguồn silic có giá thànhTạp chí Khoa học và Giáo dục, Trường Đại học Sư phạm HuếISSN 1859-1612, Số 03(39)/2016: tr. 68-76NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU MAO QUẢN TRUNG BÌNH MCM-41...69thấp để thay thế cho TEOS trong tổng hợp MCM-41, SBA-15,… là một trong nhữngnhiệm vụ thiết thực của những nhà khoa học nghiên cứu trong lĩnh vực này.Gầ n đây, những thành công bước đầ u trong viê ̣c sử du ̣ng nguồ n silic từ tro trấ u để tổ nghơ ̣p các vâ ̣t liê ̣u mao quản trung biǹ h như SBA-15, SBA-16, MCM-41... [1], [2], [3], [4]đã mang la ̣i triể n vo ̣ng lớn cho các nhà khoa ho ̣c trong viê ̣c giải quyế t nguồ n silic, vìtrấu là một phế phẩm của công nghiệp lúa gạo, luôn có sẵn và rẻ tiền.Quan tâm đến việc tìm nguồn silic thay thế TEOS/TMOS trong tổng hợp vật liệuMQTB MCM-41, trong bài báo này, chúng tôi trình bày kết quả nghiên cứu tìm điềukiện để tổng hợp vật liệu MCM-41 với nguồn thuỷ tinh lỏng tách từ tro trấu.2. THỰC NGHIỆM2.1. Chuẩn bị nguồn thuỷ tinh lỏng từ tro trấuThuỷ tinh lỏng được điều chế theo qui trình và điều kiện đã được chúng tôi nghiên cứutrước đây [5]. Theo đó, trấu sau khi thu hồi được loại tạp chất, rửa sạch, phơi khô rồitiến hành đốt để lấy tro. Tro trấu được tiếp tục nung ở 600oC trong 2 giờ, sau đó đượcxử lí bằng dung dịch HCl 2M trong 1 giờ ở nhiệt độ phòng và H2SO4 5M trong 1 giờ ởnhiệt độ sôi. Tro trấu sau xử lí axit được cho phản ứng với dung dịch NaOH 0,5M ởnhiệt độ sôi trong 3 giờ. Lọc nóng thu phần dung dịch, để nguội ta được thuỷ tinh lỏng.Xác định nồng độ của Na2SiO3 trong dung dịchLấy 10 mL dung dịch thuỷ tinh lỏng axit hóa bằng axit HCl 2M đến pH = 5, để lắng 24giờ, li tâm lấy kết tủa, rửa sạch bằng nước cất đến hết ion Cl– (thử bằng dung dịchAgNO3) và sấy khô trong 24 giờ ở 100oC. Kết tủa sau đó được nung ở 800oC trong 3giờ. Nồng độ Na2SiO3 được tính theo công thức: CM = m . 1 . Trong đó, m là khối60 0, 01lượng SiO2 thu được.2.2. Tồng hợp vật liệu MCM-41MCM-41 được tổng hợp theo phương pháp thủy nhiệt [6]: m gam chất ĐHCT CTABđược hoà tan vào nước ở nhiệt độ phòng (30oC), sau đó từng giọt dung dịch Na2SiO3theo tính toán được đưa vào dung dịch chất ĐHCT và khuấy mạnh trong vòng 1 giờ,điều chỉnh pH về 10,5 bằng dung dịch H2SO4, tiếp tục khuấy mạnh để đủ 2 giờ. Tiếptheo h ...