Nghiên cứu tổng hợp vật liệu quang xúc tác nano hệ TiO2-CeO2 và thăm dò khả năng ứng dụng trong xử lý môi trường

Đề tài nghiên cứu một cách có hệ thống các yếu tố có ảnh hưởng đến đặc trưng vật lý và hoạt tính quang xúc tác của các mẫu xúc tác nano TiO2-CeO2 được tổng hợp theo các phương pháp: Tẩm, sol-gel và đồng kết tủa. Mời các bạn cùng tham khảo nội dung chi tiết.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Nghiên cứu tổng hợp vật liệu quang xúc tác nano hệ TiO2-CeO2 và thăm dò khả năng ứng dụng trong xử lý môi trường Nghiên cứu tổng hợp vật liệu quang xúc tácnano hệ TiO2-CeO2 và thăm dò khả năng ứng dụng trong xử lý môi trường Mạc Đình Thiết Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Luận án TS Chuyên ngành: Hóa vô cơ; Mã số 62 44 25 01 Người hướng dẫn: PGS.TS Nguyễn Đình Bảng; PGS.TS Nghiêm Xuân Thung Năm bảo vệ: 2013 Abstract. Nghiên cứu một cách có hệ thống các yếu tố có ảnh hưởng đến đặc trưng vật lý và hoạt tính quang xúc tác của các mẫu xúc tác nano TiO2-CeO2 được tổng hợp theo các phương pháp: tẩm, sol-gel và đồng kết tủa. Lần đầu tiên tổng hợp vật liệu quang xúc tác nano hệ TiO2-CeO2 bằng các phương pháp khác nhau đã tạo ra được các sản phẩm với cơ chế pha tạp khác nhau và cơ chế kích thích quang xúc tác khác nhau. Ce có vai trò khác nhau khi ở bề mặt và khi đi vào cấu trúc TiO2 trong quá trình quang xúc tác. Bước đầu đánh giá khả năng ứng dụng thực tế của vật liệu quang xúc tác nano hệ TiO2-CeO2 đối với quá trình phân hủy, xử lý nước thải dệt nhuộm làng nghề Vạn Phúc – Quận Hà Đông – Hà Nội. Kết quả cho thấy tính khả thi của việc ứng dụng vật liệu quang xúc tác nano hệ TiO2-CeO2 tổng hợp được trong xử lý môi trường. Khả năng ứng dụng thực tiễn: Những kết quả nghiên cứu nhận được từ luận án là cơ sở khoa học cho quá trình tổng hợp TiO2 biến tính kích thước nano có hoạt tính quang xúc tác cao với sự phân hủy chất hữu cơ ô nhiễm, sử dụng tối đa nguồn năng lượng ánh sáng mặt trời và tạo tiền đề cho ứng dụng sản phẩm vào lĩnh vực: xử lý môi trường nước- khí, diệt khuẩn... cũng như tạo ra nguồn năng lượng sạch thân thiện với môi trường. Đây là một hướng đi nhằm đưa các nghiên cứu cơ bản vào ứng dụng thực tiễn. Keywords. Hóa vô cơ; Vật liệu quang xúc tác nano; Xử lý môi trường; Hóa học.Content MỞ ĐẦU TiO2 là vật liệu quang xúc tác quan trọng, được phát hiện bởi Fujishima và Honda(năm 1972) qua khả năng phân tách nước thành oxi và hyđro trên các điện cực TiO2 [37]. Quátrình quang xúc tác trên cơ sở chất bán dẫn TiO2 là một trong các quá trình oxi hóa nâng caođầy triển vọng trong việc phân hủy các chất gây ô nhiễm môi trường, dùng để khử độc chonước và không khí… Vật liệu TiO2 có nhiều ưu thế so với các chất bán dẫn có hoạt tính quangxúc tác khác, đó là: TiO2 có giá thành thấp, trơ hóa học, khả năng quang hoạt cũng như tựphục hồi cao, có thể tái sử dụng dễ dàng [24, 70]. Tuy nhiên, cho đến nay việc ứng dụng thực tế của TiO2 trong lĩnh vực này chưa manglại hiệu quả cao, do còn một số hạn chế nhất định: (i)- TiO2 có năng lượng vùng cấm Eg lớn(3,0 – 3,2 eV) tương ứng với năng lượng ánh sáng có bước sóng λ ≤ 400 nm. Vì vậy, nếudùng nguồn năng lượng mặt trời (nguồn năng lượng sạch và vô tận) thì quá trình chỉ có thể sửdụng bức xạ tử ngoại (UV), trong khi đó bức xạ UV chỉ chiếm trọng phần rất nhỏ (~ 5%)trong phổ bức xạ mặt trời; (ii)- Phản ứng tái hợp giữa các electron và lỗ trống quang sinh (e-CB- h+VB) ở TiO2 diễn ra với tốc độ lớn, làm giảm mạnh hoạt tính xúc tác [12, 87]. Để khắc phục những hạn chế trên, cần: (i)- Giảm năng lượng vùng cấm (Eg) sẽ chophép sử dụng và mở rộng khả năng hoạt động quang xúc tác sang vùng khả kiến (Vis) củaphổ mặt trời; (ii)- Ngăn chặn sự tái hợp giữa các e-CB và h+VB của TiO2 sau khi xảy ra sự kíchhoạt electron. Nhiều nhóm tác giả đã tiến hành nghiên cứu làm giảm năng lượng vùng cấmcủa TiO2, bằng cách pha tạp các kim loại chuyển tiếp khác nhau như V, Cr, Fe, Co, Ni, Cu,...Tuy nhiên, có các kết quả trái ngược nhau được đưa ra, với cả sự tăng [60, 61, 93, 157, 158]và sự giảm [23] về hoạt tính khi so sánh với TiO2 tinh khiết. Gần đây, có nhiều nghiên cứu vềpha tạp các nguyên tố đất hiếm như La, Nd, Eu, Ce vào TiO2 và cho thấy có hoạt tính ngaytrong vùng ánh sáng nhìn thấy [67, 68, 72, 133, 145, 146, 147]. Hơn thế, sự có mặt của cácnguyên tố đất hiếm trong TiO2 có tác dụng làm giảm sự tái hợp giữa các electron và lỗ trốngmột cách hiệu quả [67, 145, 147]. Trong số các nguyên tố đất hiếm, việc sử dụng xeri có thuận lợi vì nó là nguyên tố đấthiếm phổ biến nhất, CeO2 đã được sử dụng rộng rãi trong pin nhiên liệu và các ứng dụng xửlý ô nhiễm môi trường. Trên thế giới, những nghiên cứu về biến tính TiO2 bằng xeri mới chỉ ởmức độ thăm dò và khẳng định việc biến tính TiO2 bằng xeri là có hiệu quả hoạt tính quangxúc tác trong vùng ánh sáng nhìn thấy [72, 108, 133], các kết quả có được từ các công trình đãcông bố cho thấy hoạt tính quang xúc tác và hàm lượng xeri pha tạp tối ưu cũng rất khác nhautùy thuộc vào phương pháp tổng hợp, nhưng việc so sánh và lý giải còn ít được đề cập. Ở ViệtNam chưa có công trình nào nghiên cứu về biến tính TiO2 bằng xeri cũng ...