Nhiệt độ Debye và các cumulant phổ EXAFS của các kim loại Zn, Zr và Hf

Trong bài viết này, sử dụng mô hình Debye tương quan phi điều hòa, chúng tôi xác định nhiệt độ Debye và đánh giá ảnh hưởng của nhiệt độ đến các cumulant phổ EXAFS của các kim loại Zn, Zr và Hf.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Nhiệt độ Debye và các cumulant phổ EXAFS của các kim loại Zn, Zr và HfTẠP CHÍ KHOA HỌC - ĐẠI HỌC ĐỒNG NAI, SỐ 29 - 2023 ISSN 2354-1482 NHIỆT ĐỘ DEBYE VÀ CÁC CUMULANT PHỔ EXAFS CỦA CÁC KIM LOẠI Zn, Zr VÀ Hf Hồ Khắc Hiếu1,2 1 Viện Nghiên cứu và Phát triển Công nghệ cao, Đại học Duy Tân, Đà Nẵng 2 Khoa Môi trường và Khoa học Tự nhiên, Đại học Duy Tân, Đà Nẵng Email: hieuhk@duytan.edu.vn(Ngày nhận bài: 15/11/2023, ngày nhận bài chỉnh sửa: 1/12/2023, ngày duyệt đăng: 18/12/2023) TÓM TẮT Trong bài báo này, sử dụng mô hình Debye tương quan phi điều hòa, chúng tôixác định nhiệt độ Debye và đánh giá ảnh hưởng của nhiệt độ đến các cumulant phổEXAFS của các kim loại Zn, Zr và Hf. Sử dụng thế tương tác cặp Morse để mô tảtương tác giữa các nguyên tử, chúng tôi thực hiện tính số cho ba kim loại trên đếnnhiệt độ 800 K. Kết quả tính toán lý thuyết của nhiệt độ Debye và các cumulant phổEXAFS được so sánh với các số liệu thực nghiệm thu thập được cho kết quả phù hợptốt. Chúng tôi đã chỉ ra sự đóng góp quan trọng của phi điều hòa do dao động nhiệtcủa nguyên tử vào các cumulant phổ EXAFS ở vùng nhiệt độ cao và đóng góp củadao động điểm không ở vùng nhiệt độ thấp. Mô hình Debye tương quan phi điều hòanày có thể được sử dụng để kiểm chứng cũng như phân tích các thí nghiệm EXAFSnhiệt độ cao cũng như có thể được mở rộng để nghiên cứu các tính chất nhiệt độngbao gồm phi điều hòa của các hợp kim trong lý thuyết EXAFS. Từ khóa: Phi điều hòa, EXAFS, cumulant, hệ số Debye-Waller, nhiệt độ Debye1. Giới thiệu cận gần nhất giữa các nguyên tử, số phối Cấu trúc tinh tế phổ hấp thụ tia X trí và cấu trúc hình học (Beni &mở rộng (Extended X-ray Absorption Platzman, 1976). Kỹ thuật này có thểFine Structure - EXAFS) là một trong được sử dụng độc lập hoặc phối hợp vớicác kỹ thuật hiệu quả cho phép nghiên phương pháp nhiễu xạ tia X (X-raycứu cấu trúc địa phương và nhiễu động diffraction - XRD) hay quang phổ cộngnhiệt của các vật liệu có cấu trúc tinh thể hưởng từ hạt nhân. Biểu thức giải tích lýcũng như vô định hình (Bunker, 1983; thuyết của phổ EXAFS có kể đến đóngCrozier và nnk., 1988). Dựa trên việc góp của phi điều hòa thường được biểuphân tích phổ EXAFS chúng ta có thể diễn trên cơ sở phương pháp khai triểnthu được các thông tin cấu trúc khác cumulant như sau (Bunker, 2010;nhau của vật liệu như khoảng cách lân Frenkel & Rehr, 1993): F  k  2 R /   k   i  k    2ik    n   , n    k   2 e Im e exp 2ikR    (1) kR     n n!  trong đó k và λ tương ứng là số sóng và tán xạ ngược,   k  là độ dịch pha,quãng đường tự do trung bình của các R  r là khoảng cách trung bình nhiệtquang điện tử phát ra, F  k  là biên độ với r là khoảng cách giữa các nguyên tử 89TẠP CHÍ KHOA HỌC - ĐẠI HỌC ĐỒNG NAI, SỐ 29 - 2023 ISSN 2354-1482hấp thụ và tán xạ ngược, và (Anharmonic correlated Debye model -  n  1, 2,3,... là các cumulant phổ  n ACDM) (Hung và nnk., 2010) và thếEXAFS. Từ phương trình (1) chúng ta tương tác Morse (Girifalco & Weizer,có thể nhận thấy, các cumulant bậc lẻ 1959), chúng tôi xác định nhiệt độảnh hưởng đến pha của phổ EXAFS, Debye cũng như xem xét ảnh hưởngtrong khi đó các cumulant bậc chẵn ảnh của phi điều hòa do dao động nhiệt đếnhưởng đến biên độ của phổ EXAFS. Ở các cumulant phổ EXAFS của các kimđây chú ý rằng, cumulant bậc nhất  1 loại Zn, Zr và Hf trong khoảng nhiệt độmô tả sự giãn nở nhiệt mạng, cumulant từ 0 K đến 800 K. Trong khoảng nhiệtbậc hai   2  là phương sai của phân bố độ này, các kim loại Zn, Zr và Hf cóđặc trưng cho hệ số Debye-Waller và cấu trúc lục giác xếp chặt (Hexagonalcumulant bậc ba   3 mô tả sự bất đối Close Packed – HCP). Kết quả tính sốxứng của hàm phân bố. sẽ được so sánh với các giá trị thực Để nghiên cứu ảnh hưởng của nhiệt nghiệm thu thập được để kiểm nghiệmđộ đến các cumulant phổ EXAFS, có lý thuyết.nhiều phương pháp và mô hình khác 2. Phương pháp tiếp cậnnhau được đề xuất như: phương pháp ACDM là sự phát triển của mô hìnhthế hiệu dụng tích phân đường Debye, trong đó xem xét bức tranh dao(Yokoyama, 1998), mô phỏng Monte– động địa phương bao gồm đóng góp củaCarlo tích phân đường (Beccara và các nguyên tử hấp thụ, tán xạ và cácnnk., 2003), phương pháp thống kê nguyên tử lân cận gần nhất của chúng.mômen (Hieu & Hung, 2013), phương Trong mô hình này, dao động của hệ kểpháp nhiễu loạn trong mô hình Debye đến đóng góp tương quan phi điều hòa(Sevillano và nnk., 1979) và mô hình của các nguyên tử lân cận, trong đó cóEinstein (Frenkel & Rehr, 1993). Tuy kể đến sự tán sắc của các phonon. ...