Tóm tắt luận án Tiến sĩ Hóa học: Tổng hợp, biến tính và ứng dụng vật liệu khung hữu cơ - kim loại ZIF-67

Luận án tiến sĩ với mục tiêu tổng hợp và biến tính được vật liệu khung hữu cơ – kim loại ZIF-67 có hoạt tính xúc tác, hấp phụ và cảm biến điện hóa.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Tóm tắt luận án Tiến sĩ Hóa học: Tổng hợp, biến tính và ứng dụng vật liệu khung hữu cơ - kim loại ZIF-67 ĐẠI HỌC HUẾ TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC NGUYỄN THỊ THANH TÚ TỔNG HỢP, BIẾN TÍNH VÀ ỨNG DỤNG VẬT LIỆU KHUNG HỮU CƠ - KIM LOẠI ZIF-67 Chuyên ngành: Hóa lý thuyết và Hóa lý Mã số: 9440119 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC HUẾ - NĂM 2019 Công trình được hoàn thành tại Khoa Hóa học, trường Đại học Khoa học, Đại học Huế. Người hướng dẫn khoa học: 1. PGS.TS. Đinh Quang Khiếu 2. TS. Trần Vĩnh Thiện Phản biện 1: ………………………………………………….. Phản biện 2: ………………………………………………….. Phản biện 3: ………………………………………………….. Luận án sẽ được bảo vệ trước hội đồng cấp:…………………… vào lúc ....... h ........ ngày ........ năm ………. Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện: ………………………… MỞ ĐẦU ZIFs (Zeolite imidazole frameworks) là một nhóm vật liệu mới của vật liệu khung hữu cơ mao quản, thuộc họ của vật liệu khung hữu cơ kim loại MOFs. ZIFs được cấu tạo từ các kim loại hóa trị II (Zn2+, Co2+…) và các phối tử hữu cơ imidazole. Trong những năm gần đây, nhóm vật liệu này đã thu hút nhiều sự quan tâm của nhiều nhà khoa học bởi sự đa dạng và uyển chuyển về bộ khung. Ngoài ra, ZIFs còn có nhiều đặc tính nổi trội như độ bền nhiệt và ổn định hóa học, độ xốp mao quản và diện tích bề mặt lớn. Trong số vật liệu ZIFs thì ZIF- 67 được nghiên cứu nhiều trong thời gian gần đây do có khung hữu cơ kim loại xốp đặc biệt với hệ thống vi mao quản với đường kính 11,4 Å, nối thông với các cửa sổ nhỏ có đường kính 3,4 Å. Ngoài ra, ZIF-67 có chức năng có thể điều chỉnh bề mặt, diện tích bề mặt cao và linh hoạt bề mặt cấu trúc. Với những tính chất như đã đề cập, ZIF- 67 được xem như chất hấp phụ tiềm năng để loại bỏ thuốc nhuộm hay kim loại nặng trong dung dịch như hấp phụ loại bỏ rhodamine B (RhB), anionic methyl orange (MO), cationic methylene blue (MB), anionic dye acid blue, malachite green và Cr (IV). Ngoài ra, còn có một số ứng dụng hứa hẹn hấp phụ và tách chọn lọc lưu trữ khí các khí như CO2, H2, sử dụng ZIF-67 như một chất xúc tác dị thể để chuyển CO2 thành carbonate và tổng hợp quinazoline. Tuy nhiên, nhiều tiềm năng ứng dụng khác của ZIF-67 chưa được nghiên cứu nhiều như biến tính điện cực để ứng dụng trong phân tích dược phẩm, biến tính vật liệu ZIF-67 làm vật liệu xúc tác quang hóa phân hủy thuốc nhuộm. Việc phát triển phương pháp tổng hợp để cải thiện các đặc tính cấu trúc vật liệu ZIF-67 đóng vai trò quan trọng trong các ứng dụng cũng chưa được đề cập đến nhiều. 1 Dựa vào những lý do trên chúng tôi chọn đề tài nghiên cứu “Tổng hợp, biến tính và ứng dụng vật liệu khung hữu cơ – kim loại ZIF-67”. Mục tiêu nghiên cứu: Tổng hợp và biến tính được vật liệu khung hữu cơ – kim loại ZIF-67 có hoạt tính xúc tác, hấp phụ và cảm biến điện hóa. Những đóng góp mới của luận án: 1. ZIF-67 được tổng hợp bằng vi sóng cho hiệu suất cao và có tính chất bề mặt tốt. Có khả năng hấp phụ rất cao nhiều loại phẩm nhuộm như congo đỏ (CGR), methylene blue (MB) và rhodamine B (RB) so với nhiều vật liệu xốp đã công bố trước đây. Kết quả này đã công bố trên tạp chí Journal of Environmental Chemical Engineering, 6(2), 2018, 2269–2280 (ESCI/Q1). 2. ZIF-67 được sử dụng như một chất biến tính điện cực để xác định dopamine và paracetamol bằng phương pháp DP-ASV. Điện cực biến tính cho thấy triển vọng cho việc xác định dopamine và paracetamol với nhiều đặc tính mong đợi như độ nhạy cao, giới hạn phát hiện thấp và độ hiệu suất thu hồi cao. Kết quả này được công bố trong tạp chí Journal of Materials Science, 54(17), 2019, 11654– 11670 (SCI/Q1). 3. Vật liệu khung (Zn/Co)ZIFs bền trong nước trong khoảng pH từ 2 đến 12 và cho thấy khả năng phân hủy xúc tác quang hóa tốt trong vùng ánh sáng khả kiến đối với phẩm nhuộm Congo đỏ. Kết quả này được đăng trong tạp chí Journal of Inclusion phenomena and Macrocyclic chemistry Doi.org/10.1007/s10847-019-00925-7. (SCI/Q2). 2 Chƣơng 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1. Giới thiệu chung vật liệu khung hữu cơ kim loại (MOFs) 1.2. Vật liệu khung hữu cơ kim loại ZIF-67 1.3. Phương pháp tổng hợp ZIF-67 1.4. Các hướng biến tính vật liệu ZIF-67 và các ứng dụng 1.4.1. Ứng dụng vật liệu ZIF-67 làm chất xúc tác điện hóa 1.4.2. Ứng dụng trong quang xúc tác phân hủy các chất ô nhiễm hữu cơ khó phân hủy 1.4.3. Ứng dụng vật liệu ZIF-67 làm chất hấp phụ loại bỏ màu phẩm nhuộm trong dung dịch nước 1.5. Một số vấn đề trong phân tích các thông số động học và đẳng nhiệt hấp phụ Chƣơng 2. NỘI DUNG VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1. NỘI DUNG NGHIÊN CỨU – Nghiên cứu tổng hợp ZIF-67 bằng phương pháp vi sóng và phương pháp dung môi nhiệt; – Nghiên cứu khả năng hấp phụ phẩm nhuộm congo red trong nước bằng ZIF-67; – Nghiên cứu biến tính điện cực GCE bằng ZIF-67 để xác định dopamine và paracetamol bằng phương pháp volt-ampere hòa tan; – Nghiên cứu tổng hợp (Zn/Co)ZIFs có hoạt tính xúc tác quang hóa; – Nghiên cứu khả năng quang xúc tác (Zn/Co)ZIFs phân hủy màu thuốc nhuộm dưới điều kiện ánh sáng khả kiến. 2.2. PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU Luận án đã sử dụng các phương pháp xác định đặc trưng cấu trúc bao gồm: phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD), quang điện tử tia 3 X (XPS), hấp phụ-khử hấp phụ N2 (BET), hiển vi điện tử quét (SEM), pháp phân tích nhiệt (TG-DTA). Phân tích định tính, định lượng: UV-Vis, DP-ASV, HPLC, AAS và sử dụng phương pháp thống kê để xử lý số liệu thực nghiệm. 2.3. THỰC NGHIỆM – Tổng hợp vật liệu: Tổng hợp vật liệu ZIF-67 và (Zn/Co)ZIFs. – Xác định điểm đẳng điện của vật liệu ZIF-67 và (Zn/Co)ZIFs. – Kiểm tra độ bền của vật liệu ZIF-67 và (Zn/Co)ZIFs. – Hấp phụ phẩm nhuộm bằng vật liệu ZIF-67: Nghiên cứu động học hấp phụ, nghiên cứu cân bằng hấp phụ và nghiên cứu nhiệt động học h ...