Tóm tắt luận án Tiến sĩ Hóa lý thuyết và hóa lý: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu CeO2/TiO2 nano ống và hoạt tính xúc tác phân hủy quang hóa trong vùng khả kiến

Nội dung của luận án trình bày tổng quan về phản ứng xúc tác quang hóa; giới thiệu chung về vật liệu TiO2; vật liệu nano ống TiO2 pha tạp CeO2 (CeO2/TiO2-NTs); tổng quan ứng dụng của phương pháp đáp ứng bề mặt trong thiết kế tối ưu.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Tóm tắt luận án Tiến sĩ Hóa lý thuyết và hóa lý: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu CeO2/TiO2 nano ống và hoạt tính xúc tác phân hủy quang hóa trong vùng khả kiến BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC LÊ THỊ THANH TUYỀN NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU CeO2/TiO2 NANO ỐNG VÀ HOẠT TÍNH XÚC TÁC PHÂN HỦY QUANG HÓA TRONG VÙNG KHẢ KIẾN Chuyên ngành: Hóa lý thuyết và Hóa lý Mã số: 62.44.01.19TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA LÝ THUYẾT VÀ HÓA LÝ HUẾ -NĂM 2018 iCông trình được hoàn thành tại Khoa Hóa học, trường Đại họcKhoa học, Đại học Huế.Người hướng dẫn khoa học: 1. GS.TS. Trần Thái Hòa 2. TS. Trương Quý TùngPhản biện 1: …………………………………………………..Phản biện 2: …………………………………………………..Phản biện 3: …………………………………………………..Luận án sẽ được bảo vệ trước hội đồng cấp:……………………..vào lúc ....... h ........ ngày ........ năm ……….Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện: ……………………………. ii MỞ ĐẦU CeO2 là oxit đất hiếm hấp dẫn được biết đến nhiều bởi tínhchất oxi hóa khử của nó, cho phép chuyển đổi dễ dàng giữa các trạngthái oxi hóa và khử (Ce4+ và Ce3+) tùy thuộc vào những điều kiện bênngoài. Khả năng lưu trữ oxi khiến Ce thích hợp trong nhiều ứng dụngnhư là thành phần quan trọng của chất xúc tác ba chiều tự động hoặcchất xúc tác oxi hóa. CeO2 cũng được sử dụng trong nhiều sensor,trong công nghệ pin nhiên liệu với vai trò là chất điện li trạng thái rắn,và thậm chí là trong hóa mỹ phẩm. Khả năng lưu trữ (và giải phóng)oxi trong Ce có vẻ như được thuận lợi bởi cấu trúc tương tự fluoritecủa nó. Các ion oxi trong các tinh thể trên nằm trong các mặt phẳngsong song, cho phép các nguyên tử oxi khuếch tán một cách có hiệuquả tạo thành mạng lưới chứa các lỗ trống oxi, thuận lợi cho tính chấtoxi hóa của chất rắn. Chính vì thế, CeO2 có những tính chất đặc biệttrong sự chuyển dời electron và tăng cường khả năng hấp thụ ánh sángcủa nó. TiO2 cũng là một oxit kim loại được nghiên cứu rộng rãi trongnhiều thập kỉ qua bởi các tính chất quang vật lý và quang hóa học đặcbiệt, bao gồm cấu trúc pha tinh thể, độ kết tinh, kích thước hạt và diệntích bề mặt. Ngoài ra, TiO2 còn được biết đến với những đặc tính nổibật như không độc, độ bền cao trong một khoảng rộng pH và giá thànhthấp. TiO2 cấu tạo nên nhiều thiết bị quang điện và cũng là chất xúctác quang hoạt tính cao được sử dụng trong xử lý môi trường. Tuynhiên, hoạt tính quang hóa của TiO2 chỉ thể hiện trong vùng ánh sángtử ngoại do năng lượng vùng cấm trực tiếp rộng (3,2 eV đối với anatasevà 3,0 eV đối với rutile), và sự tái kết hợp cặp điện tử - lỗ trống quangsinh xảy ra rất nhanh (10-9 - 10-12 giây). So với cấu trúc hạt nano TiO2thường được sử dụng, nano TiO2 cấu trúc ống (TiO2 nanotubes – từ 1đây viết tắt là TiO2-NTs) sở hữu những tính chất ưu việt hơn trong lĩnhvực xúc tác quang. Tùy thuộc vào phương pháp tổng hợp, những tínhchất ưu việt đó được thể hiện như diện tích bề mặt lớn (lên đến 478m2/g), thể tích mao quản lớn (lên đến 1,25 cm3/g), khả năng trao đổiion, khả năng chuyển điện tử nhanh chóng ở khoảng cách dài, khảnăng hấp thụ ánh sáng cao do có tỉ lệ giữa chiều dài và đường kínhống lớn. Sự kết hợp TiO2 với CeO2 được dự đoán sẽ nâng cao một cáchđáng kể hoạt tính xúc tác bắt nguồn từ vai trò của TiO2 như là một chấtổn định cơ học, nhiệt và hóa học với sự phân tán tốt của các nanoCeO2. Bề mặt tiếp giáp của hệ oxit này được xem như là tâm đặc thù(Sui generis) thể hiện những tính chất hóa học độc đáo. Vì thế, TiO 2đang trở thành một chất hỗ trợ quan trọng cần được khảo sát để làmsáng tỏ mối quan hệ giữa cấu trúc và hoạt tính xúc tác của hệ hỗn hợpcác oxit. Mặc dù cấu trúc và tính chất của hệ CeO2/TiO2 đã thu hút đượcsự phát triển nghiên cứu rất mạnh trong những năm gần đây, nhưngtheo sự hiểu biết của chúng tôi, ở Việt Nam, các nghiên cứu về loạivật liệu này còn khá hạn chế. Chưa có một công trình nào nghiên cứumột cách đầy đủ về đặc trưng cấu trúc cũng như ứng dụng trong lĩnhvực xúc tác quang hoá liên quan đến vật liệu CeO2/TiO2-NTs đượccông bố. Trước nhu cầu và thực trạng nghiên cứu trên thế giới và trongnước, cũng như căn cứ vào điều kiện thiết bị của phòng thí nghiệm,cũng như điều kiện nghiên cứu ở Việt Nam, chúng tôi chọn đề tài“Nghiên cứu tổng hợp vật liệu CeO2/TiO2 nano ống và hoạt tínhxúc tác quang trong vùng khả kiến”.Những đóng góp mới của luận án:1. Đã nghiên cứu một cách có hệ thống về quá trình tổng hợp vật liệu 2nano cấu trúc ống TiO2 pha tạp CeO2 cũng như phản ứng xúc tác phânhủy quang hóa phẩm nhuộm của vật liệu này trong vùng khả kiến.2. Đã sử dụng kĩ thuật huỳnh quang dùng axit terephthalic làm chất dòvà dùng chất bắt gốc •OH là tert-butanol để nghiên cứu cơ chế tạo gốctự do của phản ứng xúc tác quang hóa phân hủy MB dưới bức xạ khảkiến bằng vật liệu CeO2/TiO2-NTs.3. Đã áp dụng phương trình Arrhenius và phương trình Eyring đểnghiên cứu phản ứng phân hủy quang xúc tác MB bằng CeO2/TiO2-NTs dưới bức xạ khả kiến. Kết quả cho thấy phản ứng phân hủy quangxúc tác MB bởi CeO2/TiO2-NTs được kiểm soát bởi quá trình khuếchtán và phản ứng của gốc hydroxyl tự do.4. Đã công bố ứng dụng về sử dụng phương pháp đáp ứng bề mặt RSMthiết kế tối ưu các điều kiện tổng hợp hệ xúc tác CeO2/TiO2 cấu trúcống cho phản ứng phân hủy quang hóa xanh methylene (MB) bằngviệc khảo sát đồng thời 4 yếu tố quan trọng là: nhiệt độ th ...