Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Kỹ thuật hóa học: Nghiên cứu phát triển xúc tác thế hệ mới NiGaCo/MSO và NiGaCu/MSO, ứng dụng cho quá trình khử trực tiếp CO2 thành metanol nhiên liệu

Mục tiêu của nghiên cứu là chế tạo và đặc trưng hai loại xúc tác: xúc tác NiGaCo/MSO và NiGaCu/MSO, theo phương pháp ngưng tụ - ngâm tẩm kết hợp với tạo hạt bằng chất kết dính gel silica. Cả hai xúc tác đều được đặc trưng và ứng dụng vào quá trình tổng hợp CH3OH từ CO2 tại các điều kiện áp suất khác nhau.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Kỹ thuật hóa học: Nghiên cứu phát triển xúc tác thế hệ mới NiGaCo/MSO và NiGaCu/MSO, ứng dụng cho quá trình khử trực tiếp CO2 thành metanol nhiên liệu BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI Trần Ngọc Nguyên NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN XÚC TÁC THẾ HỆ MỚINiGaCo/MSO VÀ NiGaCu/MSO, ỨNG DỤNG CHO QUÁ TRÌNH KHỬ TRỰC TIẾP CO2 THÀNH METANOL NHIÊN LIỆU Ngành: Kỹ thuật hóa học Mã số : 9520301 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ KỸ THUẬT HÓA HỌC Hà Nội – 2022 22 Công trình được hoàn thành tại: TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI Người hướng dẫn khoa học: GS.TS Đinh Thị Ngọ TS Nguyễn Anh Vũ Phản biện 1: ………… Phản biện 2: …………. Phản biện 3: ………….Luận án được bảo vệ trước Hội đồng đánh giá luận án tiến sĩ cấpTrường họp tại Trường Đại học Bách khoa Hà Nội Vào hồi …… giờ, ngày ……. tháng …….. năm 2022Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện: 1. Thư viện Tạ Quang Bửu - Trường ĐHBK Hà Nội 2. Thư viện Quốc gia Việt Nam 23 A. GIỚI THIỆU VỀ ĐỀ TÀI Metanol là tiền chất quan trọng hàng đầu trong nền công nghiệp hóa chấttương lai gần, và được coi như một “nền kinh tế” mới. Trong số những quá trìnhhiện nay, tổng hợp metanol từ CO2 và H2 là hướng đi xanh bền vững và kinh tếhơn cả. Khó khăn hiện nay là các quá trình tổng hợp metanol từ CO2 đều yêu cầuáp suất rất cao (50-200 bar), độ chuyển hóa CO2 và độ chọn lọc tạo CH3OH thấptrên các xúc tác truyền thống. Xúc tác trên cơ sở Ni-Ga với tâm hoạt tính có thànhphần Ni5Ga3 được đánh giá cho hiệu quả tổng hợp CH3OH tốt trong điều kiện ápsuất thấp hơn, tương tự tâm Cu (111) trong các xúc tác truyền thống. Tuy vậy,nhiều kết quả nghiên cứu công bố trước đây cho thấy độ chuyển hóa CO 2 và độchọn lọc metanol trên các xúc tác này vẫn cần được cải tiền nhiều hơn, đặc biệttrong điều kiện áp suất thấp. Một cách để tăng hoạt tính của xúc tác chính là phântán tâm Ni5Ga3 trên bề mặt rộng, đặc biệt là trên bề mặt của các vật liệu có cấutrúc mao quản trung bình (MQTB). Nghiên cứu trong luận án đề xuất phương pháp bổ sung kim loại xúc tiếnvào pha hoạt tính Ni5Ga3, đồng thời phân tán pha này trên bề mặt chất mang cócấu trúc MQTB đó là mesoporous silica oxide (MSO). Hai kim loại xúc tiến đượcsử dụng trong nghiên cứu là Co và Cu. Quá trình khảo sát bài bản và hệ thốngphản ứng chuyển hóa CO2 thành CH3OH trên các hệ xúc tác mới này cũng đượcthực hiện.2. Mục tiêu, đối tượng và phạm vi nghiên cứu - Mục tiêu của nghiên cứu là chế tạo và đặc trưng hai loại xúc tác: xúc tácNiGaCo/MSO và NiGaCu/MSO, theo phương pháp ngưng tụ - ngâm tẩm kết hợpvới tạo hạt bằng chất kết dính gel silica. Cả hai xúc tác đều được đặc trưng và ứngdụng vào quá trình tổng hợp CH3OH từ CO2 tại các điều kiện áp suất khác nhau. - Đối tượng nghiên cứu của luận án là nguồn CO2 thu được từ tự nhiên hoặccác nguồn phát thải, khí công nghiệp; từ khí CO2 có thể tổng hợp trực tiếpCH3OH – tiền chất quan trọng bậc nhất trong “Nền kinh tế metanol”. - Phạm vi nghiên cứu của luận án: khảo sát quá trình chế tạo hai xúc tácNiGaCo/MSO và NiGaCu/MSO; xác định các đặc trưng các xúc tác bằng cácphương pháp hóa lý thường qui và hiện đại; khảo sát một cách hệ thống quá trìnhtổng hợp CH3OH từ CO2 trên các xúc tác đã chế tạo; xác định độ ổn định và khảnăng tái sinh xúc tác.3. Phương pháp nghiên cứu Phương pháp nghiên cứu: lý thuyết kết hợp với thực nghiệm, trên cơ sở chếtạo, tổng hợp, đánh giá phân tích và xử lý các kết quả thực nghiệm. Luận án có sửdụng các phương pháp phân tích hóa lý như sau: Nhiễu xạ tia X (XRD), Hiển viđiện tử quét (SEM), Hiển vi điện tử truyền qua (TEM), Hấp phụ - giải hấp nitơđẳng nhiệt (BET), Phổ hồng ngoại (FT-IR), Phân tích nhiệt – Nhiệt lượng quét visai – Khối phổ (TGA-DSC-MS), Hấp phụ hóa học xung CO (COPC), Khử với H2theo chương trình nhiệt độ (TPR-H2), Phổ quang điện tử tia X (XPS). 14. Các đóng góp mới của luận án 1. Chế tạo thành công hai hệ xúc tác tiên tiến là NiGaCo/MSO vàNiGaCu/MSO theo phương pháp đồng kết tủa - ngâm tẩm. Các xúc tác thu đượccó bề mặt riêng cao, đạt ~650 m2/g, phân bố mao quản tập trung tại khoảng 23 Å.Bằng phương pháp XPS xác định được có sự thay thế đồng hình của Co, Cu vàomột phần vị trí của Ni trong pha hoạt tính Ni5Ga3; cũng chứng minh được tâmhoạt tính của các xúc tác có liên kết với chất mang MSO thông qua cầu nối oxy,làm tăng độ phân tán của pha kim loại. 2. Sử dụng phương pháp mới là xung nhiệt độ để đánh giá, so sánh độ ổnđịnh hoạt tính của hai xúc tác NiGaCo/MSO và NiGaCu/MSO. Kết quả cho thấy,xúc tác NiGaCo/MSO sau 44 giờ xung nhiệt độ cho chuyển hóa CO2 và ...