Tóm tắt luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu MIL-101(Cr) biến tính bằng oxit sắt và ứng dụng

Luận án tìm hiểu biến tính vật liệu MIL-101(Cr) bằng sắt (Fe2O3/MIL-101(Cr)), ứng dụng hấp phụ Pb(II) và xúc tác oxi hóa oct-1-en; biến tính vật liệu MIL-101(Cr) bằng oxit sắt từ (Fe3O4/MIL101(Cr)) và ứng dụng làm xúc tác quang hóa phân hủy thuốc nhuộm MB.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Tóm tắt luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu MIL-101(Cr) biến tính bằng oxit sắt và ứng dụng 1 I. GIỚI THIỆU LUẬN ÁN1. Tính cấp thiết đề tài Hiện nay vật liệu rắn xốp được xem là có nhiều ứng dụng trongthực tiễn, trong đó không thể không kể đến zeolit, than hoạt tính…,đã mang tính thương mại, với các ứng dụng trong nhiều lĩnh vực:hấp phụ, xúc tác, phân tách khí, trao đổi ion… Các vật liệu này cócấu trúc xốp và bề mặt riêng lớn, với zeolit diện tích bề mặt riêng đạt904 m2.g-1, hay than hoạt tính 1030 m2.g-1. Việc nghiên cứu các loạivật liệu này đã thu hút nhiều nhà khoa học trong suốt các thập kỷqua. Với sự phát triển không ngừng của khoa học đã mở ra nhiềunghiên cứu khác nhau, trong đó một loại vật liệu mới mang nhiềuđặc điểm ưu biệt hơn zeolit, than hoạt tính hay các vật liệu vi maoquản khác đó là vật liệu khung hữu cơ kim loại. Đây là loại vật liệucó cấu trúc xốp và diện tích bề mặt riêng rất lớn (có thể đạt từ 2000m2.g-1 đến 6500 m2.g-1) được xây dựng trên bộ khung hữu cơ - kimloại (Metal - Organic Framework), viết tắt là MOFs. Vật liệu khung hữu cơ kim loại (MOFs) là vật liệu tinh thể rắnxốp, với các cấu trúc mở rộng trong không gian từ một chiều đến bachiều, được hình thành từ việc “lắp ráp” các ion kim loại hoặc cáccụm oxit liên kết với các phối tử là cầu nối hữu cơ. Vật liệu này đãthu hút sự chú ý đáng kể do diện tích bề mặt riêng lớn, bền nhiệt, đadạng trong cấu trúc cũng như có cấu trúc trật tự cao, dẫn dến cónhiều ứng dụng trong nhiều lĩnh vực như: lưu trữ khí, xúc tác, cảmbiến, dẫn thuốc, y sinh học…. Đặc biệt trong quá trình tổng hợp, cáctính chất lý và hóa học của MOFs có thể được điều chỉnh bằng cáchkết hợp các nhóm chức năng trên liên kết hữu cơ hoặc trên các vị tríkim loại không bão hòa trong khung mạng của MOFs. MIL-101(Cr) (Matérial Institute Lavoisier) với công thức:[Cr3O(F,OH)(H2O)2(bdc)3.nH2O] (bdc = 1,4 - benzendicarboxylate,n ~ 2,5), được công bố đầu tiên bởi Férey và cộng sự vào năm 2005,có độ ổn định cao về nhiệt và hóa học. Các vị trí của Cr(III) trongkhung mạng đã tạo nên các tiềm năng đặc biệt hấp dẫn của MIL-101(Cr) trong nhiều lĩnh vực: hấp phụ khí, xúc tác, lưu trữ khí CO2 2và H2. Đặc biệt, việc nghiên cứu biến tính vật liệu MIL-101(Cr) vẫnđược quan tâm nghiên cứu về quy trình tổng hợp và những ứng dụngcủa nó. Có thể nói, hiện nay thường có hai cách hay sử dụng để biếntính vật liệu, đó là: (i) đưa kim loại hoặc oxit kim loại chuyển tiếpvào vật liệu, (ii) gắn các nhóm chức năng hữu cơ lên bề mặt maoquản. Chính vì vậy, các tiềm năng ứng dụng của vật liệu MIL-101(Cr) khi được gắn một số loại oxit lên khung của nó vẫn chưađược khai thác nhiều. Các ứng dụng của vật liệu khung hữu cơ kimloại này về hấp phụ kim loại nặng, hấp phụ phẩm nhuộm trong dungdịch, xúc tác cho các phản ứng oxi hóa hợp chất hữu cơ và làm chấtxúc tác quang hóa, cũng hứa hẹn đầy ý nghĩa thực tiễn. Xuất phát từ những quan điểm đề cập trên, chúng tôi thực hiện đềtài: “Nghiên cứu tổng hợp vật liệu MIL-101(Cr) biến tính bằngoxit sắt và ứng dụng”.2. Nhiệm vụ của luận án - Biến tính vật liệu MIL-101(Cr) bằng sắt (Fe2O3/MIL-101(Cr)),ứng dụng hấp phụ Pb(II) và xúc tác oxi hóa oct-1-en; - Biến tính vật liệu MIL-101(Cr) bằng oxit sắt từ (Fe3O4/MIL-101(Cr)) và ứng dụng làm xúc tác quang hóa phân hủy thuốc nhuộmMB.3. Phạm vi đối tượng Trong luận án đối tượng và phạm vi nghiên cứu được lựa chọn: - Vật liệu MIL-101(Cr) và Fe2O3/MIL-101(Cr) được tổng hợpbằng phương pháp thủy nhiệt; - Vật liệu Fe3O4/MIL-101(Cr) được tổng hợp bằng phương phápđồng kết tủa; - Kim loại nặng Pb(II); - Dung dịch oct-1-en và xanh methylen (MB).4. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài - Tổng hợp được vật liệu MIL-101(Cr) bằng phương pháp thủynhiệt; - Biến tính vật liệu Fe2O3/MIL-101(Cr) để ứng dụng hấp phụ kimloại Pb(II) trong nước (nghiên cứu các vấn đề đẳng nhiệt, động họchấp phụ và các tham số nhiệt động); 3 - Vật liệu Fe2O3/MIL-101(Cr) ứng dụng làm xúc tác cho phảnứng oxi hóa oct-1-en; - Biến tính vật liệu Fe3O4/MIL-101(Cr) để ứng dụng làm xúc tácquang hóa cho phản ứng phân hủy dung dịch xanh methylen. Các kết quả của luận án cho thấy nghiên cứu có khả năng đượcmở rộng để ứng dụng trong việc xử lý nước ô nhiễm kim loại nặngvà dung dịch màu trong nước; làm xúc tác cho phản ứng oxi hóa mộtsố hợp chất hữu cơ.5. Điểm mới của luận án - Ứng dụng vật liệu MIL-101(Cr) và Fe2O3/MIL-101(Cr) tronghấp phụ Pb(II). Nghiên cứu động học hấp phụ Pb(II) trong dung dịchnước bằng các mô hình động học phi tuyến tính, đóng góp vào nhữngnghiên cứu xử lý ô nhiễm các kim loại nặng trong nước bằng phươngpháp hấp phụ. - Phản ứng oxi hóa oct-1-en trên xúc tác Fe2O3/MIL-101(Cr); - Đề xuất mô hình Langmuir-Hinshelwood cải tiến cho phản ứngquang xúc tác phân hủy xanh methylen bằng vật liệu Fe3O4/MIL-101(Cr), đóng góp vào những nghiên cứu xử lý ô nhiễm dung dịchmàu trong nước.6. Bố cục luận án Luận án gồm 117 trang, gồm Mở đầu: 2 trang; Chương 1: Tổngquan lý thuyết: 31 trang; Chương 2: Nội dung và phương phápnghiên cứu: 17 trang; Chương 3: Kết quả nghiên cứu và thảo luận:47 trang; Kết luận: 1 trang; Công trình đã công bố liên quan đến đềtài: 2 trang; Tài liệu tham khảo: 16 trang gồm 159 tài liệu tham khảotrong và ngoài nước. 4 II. NỘI DUNG LUẬN ÁNChương 1. Tổng quan tài liệu Tìm hiểu, thu thập các thông tin khoa học liên quan đến vật liệukhung hữu cơ kim loại về phương pháp tổng hợp và các ứng dụng.Trên cơ sở đó đưa ra phương pháp tổng hợp vật liệu cũng như hóachất thích hợp cho đề tài. Tìm ra những điểm mới chưa được đề cậptrong các tài liệu tham khảo để thực hiện đề tài. Phần tổng quan cho thấy vật liệu MIL-101(Cr) biến tính đã đượcnghiên cứu nhiều. Đặc biệt, MIL-101(Cr ...