Tổng hợp VAPO và ứng dụng cho phản ứng oxi hóa toluen

Công trình này nêu lên kết quả của quá trình điều chế VAPO từ các tiền chất V2O5, H3PO4, các dạng muối nhôm khác nhau và oxit nhôm. Cấu trúc của xúc tác VAPO được nghiên cứu bằng phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD), kính hiển vi điện tử quét (SEM). Hoạt tính xúc tác được thực hiện cho phản ứng oxi hóa toluen.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Tổng hợp VAPO và ứng dụng cho phản ứng oxi hóa toluen T¹p chÝ Hãa häc, T. 41, sè 4, Tr. 45 - 49, 2003 tæng hîp VAPO vµ øng dông cho ph¶n øng oxi hãa toluen §Õn Tßa so¹n 24-9-2002 Ph¹m Thanh HuyÒn, § o V¨n T êng, Ho ng Träng Yªm Khoa C«ng nghÖ Hãa häc, Tr#êng §¹i häc B¸ch Khoa H( Néi summary Vanadium-containing catalysts are used in many selective oxidation processes to obtain various of valuable compounds. Among them, Vanadium Aluminophosphate (VAPO) molecular sieves are interested both from scientific and practical aspect. This article will report the synthesis of VAPO from precursors such as V2O5, H3PO4, aluminum salts and alumina. VAPOs were characterized by XRD, SEM and were used in the oxidation of toluene. I - Më ®Çu lo¹i VAPO ®P ®/îc c«ng bè trong nhiÒu t i liÖu [3 - 5]. C«ng tr×nh n y nªu lªn kÕt qu¶ cña qu¸ Qu¸ tr×nh oxi hãa chän läc l mét trong tr×nh ®iÒu chÕ VAPO tõ c¸c tiÒn chÊt V2O5, nh÷ng qu¸ tr×nh c¬ b¶n t¹o ra c¸c s¶n phÈm cã H3PO4, c¸c d¹ng muèi nh«m kh¸c nhau v oxit nhiÒu øng dông [1]. C¸c nghiªn cøu vÒ lÜnh vùc nh«m. CÊu tróc cña xóc t¸c VAPO ®/îc nghiªn oxi hãa chän läc ®ang cã nhiÒu h/íng ph¸t triÓn cøu b»ng ph/¬ng ph¸p nhiÔu x¹ tia X (XRD), ®a d¹ng. C¸c thÕ hÖ xóc t¸c míi l hçn hîp c¸c kÝnh hiÓn vi ®iÖn tö quÐt (SEM). Ho¹t tÝnh xóc oxit kim lo¹i, c¸c lo¹i r©y ph©n tö, zeolit, vËt liÖu t¸c ®/îc thùc hiÖn cho ph¶n øng oxi hãa toluen. mao qu¶n trung b×nh... ®ang dÇn dÇn thay thÕ c¸c xóc t¸c ®¬n oxit kim lo¹i. Tuy vËy, mèi II - Thùc nghiÖm quan t©m chung cña c¸c nghiªn cøu vÒ ph¶n øng oxi hãa chän läc vÉn l mèi quan hÖ gi÷a cÊu VAPO ®/îc ®iÒu chÕ b»ng qu¸ tr×nh tæng tróc víi ho¹t tÝnh xóc t¸c v c¬ chÕ ph¶n øng. hîp thñy nhiÖt tõ gel aR : xV2O5: Al2O3: P2O5 : C¸c hÖ xóc t¸c cã chøa Vanadi ®/îc sö dông yH2O (trong ®ã R l t¸c nh©n ®Þnh h/íng cÊu trong nhiÒu qu¸ tr×nh oxi hãa chän läc ®Ó tæng tróc; a, x, y l c¸c hÖ sè). V v P nhËn ®/îc tõ hîp nªn nhiÒu hîp chÊt cã gi¸ trÞ. Trong sè ®ã tiÒn chÊt V2O5 v o-H3PO4 (85%). Al nhËn ®/îc vanadi aluminophotphat (VAPO) l lo¹i xóc t¸c tõ c¸c nguån Al2(SO4)3.18H2O, Al2O3 v ®/îc quan t©m nhiÒu c¶ vÒ mÆt khoa häc v c¸c Al(NO3)3.3H2O. øng dông cña nã trong c«ng nghiÖp. Qu¸ tr×nh C¸c mÉu xóc t¸c ®P ®iÒu chÕ ®/îc ®/a ra tæng hîp v nghiªn cøu ®Æc tr/ng cña c¸c trong b¶ng 1. B¶ng 1: C¸c mÉu xóc t¸c VAPO TiÒn chÊt Al Al2(SO4)3.18H2O Al2O3 Al(NO3)3.3H2O Tªn mÉu VAPO-1a VAPO-2a VAPO-3a VAPO-1bb Ghi chó: a - nung ë 300 C, b - nung ë 550oC o 45  VÝ dô mÉu VAPO-1 ®/îc ®iÒu chÕ nh/ sau: CÊu tróc xóc t¸c ®/îc ph©n tÝch trªn m¸y 0,25 mol Al2(SO4)3.18H2O ®/îc hßa tan trong 100 nhiÔu x¹ R¬nghen theo ph/¬ng ph¸p bét, hiÖu ml n/íc cÊt, khuÊy trong 45 phót. 0,25 mol Siemens D5005 cña CHLB §øc, t¹i Trung t©m H3PO4 ®/îc thªm tõ tõ v o dung dÞch muèi Khoa häc vËt liÖu, Khoa VËt lý, Tr/êng §¹i nh«m. Hçn hîp ®/îc khuÊy tiÕp trong vßng 20 häc Khoa häc tù nhiªn, §HQG H Néi. ChÕ ®é phót, sau ®ã cho tõ tõ 0,005 mol V2O5 v o v tiÕp ph©n tÝch: èng ph¸t tia Cu víi b/íc sãng K = tôc khuÊy trong 30 phót. Cuèi cïng t¸c nh©n ®Þnh 1,54056 Å, ®iÖn ¸p 40 kV, c/êng ®é èng phãng h/íng cÊu tróc (ký hiÖu R) ®/îc thªm v o. Gel 30 mA, nhiÖt ®é 25oC, gãc quÐt 2 = 5 - 60o, ®Æc s¸nh ®/îc khuÊy tiÕp trong 6 giê v chuyÓn b/íc quÐt 0,003o v.v.. v o thermostat gi÷ ë 120o trong 20 giê. Gel tõ H×nh ¶nh kÝnh hiÓn vi ®iÖn tö quÐt m u v ng chuyÓn dÇn sang m u xanh l¬. Sau ®ã (SEM) ®/îc chôp trªn m¸y SEM 5410 LV mÉu ®/îc l m l¹nh v röa b»ng n/íc cÊt, ®/îc cña NhËt B¶n t¹i Trung t©m Khoa häc vËt nung ë 300oC trong 3 giê (VAPO-1) v 550oC liÖu, Khoa VËt lý, Tr/êng §¹i häc Khoa häc (VAPO-1b). mÉu sau khi nung cã m u ®en. tù nhiªn, §HQG H Néi. VAPO-1 VAPO-1b H×nh 1: Phæ XDR cña MÉu VAPO-1 v VAPO-1b 46  ViÖc ®o ho¹t tÝnh xóc t¸c VAPO cho ph¶n Khi nung mÉu lªn ®Õn 550oC, ngo i 2 pha øng oxi hãa toluen th nh benzandehit ®/îc tiÕn kÓ trªn cßn thÊy xuÊt hiÖn oxit vanadi d¹ng h nh tr ...