Báo cáo nghiên cứu khoa học NGHIÊN CỨU PHẢN ỨNG KHỬ NOX BẰNG C3H6 TRÊN XÚC TÁC Cu/ZSM-5 KHI CÓ MẶT OXI

Các chất ô nhiễm chính có trong khí thải công nghiệp và khí thải động cơ bao gồm CO, hidrocacbon và NOx (gồm khoảng 90% NO và NO2), trong đó NOx là một trong những “thủ phạm” chính huỷ hoại môi trường sinh thái và sức khỏe con người. Vì vậy, nghiên cứu loại bỏ NOx nhằm làm giảm ô nhiễm môi trường là mối quan tâm của nhiều nhà nghiên cứu trong vài thập kỷ qua. Trong điều kiện khí thải giầu oxi, phương pháp khử chọn lọc xúc tác bằng hidrocacbon (Hydrocarbon Selective Catalytic Reduction HC-SCR) tỏ...
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Báo cáo nghiên cứu khoa học " NGHIÊN CỨU PHẢN ỨNG KHỬ NOX BẰNG C3H6 TRÊN XÚC TÁC Cu/ZSM-5 KHI CÓ MẶT OXI " NGHIÊN CỨU PHẢN ỨNG KHỬ NOX BẰNG C3H6 TRÊN XÚC TÁC Cu/ZSM-5 KHI CÓ MẶT OXI Lê Thanh Sơn, Đại học Huế Trần Văn Nhân, ĐH QG Hà nội I. MỞ ĐẦU Các chất ô nhiễm chính có trong khí thải công nghiệp và khí thải động cơbao gồm CO, hidrocacbon và NOx (gồm khoảng 90% NO và NO2), trong đó NOxlà một trong những “thủ phạm” chính huỷ hoại môi trường sinh thái và sức khỏecon người. Vì vậy, nghiên cứu loại bỏ NOx nhằm làm giảm ô nhiễm môi trườnglà mối quan tâm của nhiều nhà nghiên cứu trong vài thập kỷ qua. Trong điều kiện khí thải giầu oxi, phương pháp khử chọn lọc xúc tác bằnghidrocacbon (Hydrocarbon Selective Catalytic Reduction HC-SCR) tỏ ra cónhiều triển vọng. Những kết quả nghiên cứu trên nhiều hệ xúc tác khác nhau đãđược công bố [6]. Hệ xúc tác Zeolite ZSM-5 trao đổi với ion đồng lần đầu tiên đãđược Iwamoto và cộng sự [2], Held và cộng sự [7] nghiên cứu. Ưu điểm của xúctác Cu/ZSM-5 là khả năng phân huỷ cao đối với NOx. Tuy nhiên để có thể sửdụng hệ xúc tác này vào thực tiễn, cần khắc phục một số nhược điểm mà quantrọng nhất là hoạt tính xúc tác bị giảm nhanh bởi sự có mặt của hơi nước và SO2.Mặt khác cho đến nay, bản chất của tâm hoạt động cũng là vấn đề còn tiếp tụctranh luận. 1 Tiếp theo các báo cáo trước đây [4,5], trong bài này chúng tôi trình bày mộtsố kết quả nghiên cứu phản ứng trên bằng phương pháp phản ứng bề mặt theochương trình nhiệt độ (Temperature Programmed Surface Reaction-TPSR). II. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM II.1. Phương pháp điều chế xúc tác: Chúng tôi sử dụng chất mang zeolite ZSM-5 có tên thương mại:ZEOLYSTTM CBV 8014 Zeolite Ammonium ZSM-5 Powder do nhà sản xuấtZeolite International (Mỹ) cung cấp (tỷ lệ Si/Al= 47). Các mẫu xúc tác được chếtạo bằng phương pháp tẩm ướt dung dịch Cu(NO3)2 trên ZSM-5. Sau khi tẩm,các mẫu được sấy khô ở 1200C trong 2 giờ và tiếp theo nung ở 5000C trong 3 giờ. II.2. Phương pháp hấp phụ và giải hấp phụ: Hỗn hợp NOx (NO, NO2)/N2 và hỗn hợp phản ứng (NO, NO2, C3H6, O2/N2)được hấp phụ trên xúc tác ở nhiệt độ phòng, sau đó giải hấp phụ trong dòng N2theo chương trình nhiệt độ (Temperature Programed Desorption-TPD) với tốc độnâng nhiệt độ 100C/phút. II.3. Phương pháp đo hoạt tính xúc tác: Phản ứng được tiến hành trong điều kiện TPSR, tốc độ nâng nhiệt độ100C/phút từ nhiệt độ phòng đến 6000C. Trước phản ứng, xúc tác được hoạt hóatrong dòng khí (tỉ lệ thể tích N2/O2= 80/20) ở 5000C trong 2 giờ (tốc độ nângnhiệt độ 50C/phút). Hỗn hợp phản ứng có thành phần thể tích như sau:340ppmNOx, 580ppmC3H6, 8%O2.Tốc độ dòng nguyên liệu 250ml/phút. Lượngxúc tác sử dụng cho mỗi phản ứng là 100 mg. 2 Thành phần hỗn hợp phản ứng được xác định trên thiết bị chuyên dùng chophản ứng DeNOx của Phân viện Vật liệu (Viện Khoa học và Công nghệ ViệtNam) tại Thành phố Hồ Chí Minh với đầu dò hồng ngoạivà FID của sắc ký khí(Siemens), cho phép khảo sát đồng thời biến thiên nồng độ của C3H6, NO, NO2,N2O,CO và CO2 sau từng thời gian 3 giây. Độ chuyển hóa của các chất được tính theo công thức: 0 C  Ct X (%)  .100 C0với C 0 và C t là nồng độ ban đầu và nông độ tại thời điểm t. III. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN Chúng tôi đã điều chế và thực hiện phản ứng trên 5 mẫu xúc tác Cu/ZSM-5 với hàm lượng đồng trên mỗi gam H-ZSM-5 lần lượt là 1.10-4, 2.10-4, 3.10-4,4.10-4 và 5.10-4 mol (ký hiệu là Cu1, Cu2, Cu3,Cu4 và Cu5). Kết quả thu được nhưsau: III.1. TDP sau hấp phụ: Quá trình hấp phụ và giải hấp theo chương trình nhiệt độ (TPD) được tiếnhành trên xúc tác Cu3. Kết quả giải hấp hỗn hợp phản ứng/N2 và NO+NO2/N2được trình bày lần lượt trên các hình 1 và 2. Trong khi sự giải hấp của NO và NO2 diễn ra gần như đồng thời ở vùngnhiệt độ khoảng 4000C sau khi hấp phụ hỗn hợp NOx, thì quá trình giải hấp củahỗn hợp phản ứng (ngoài NO và NO2 còn có O2 và C3H6) có 2 điểm khác biệt:thứ nhất là không phát hiện thấy NO2 trong pha khí và thứ hai là sự giải hấp củaNO xẩy ra ở nhiệt độ thấp hơn so với trường hợp hấp phụ NOx (2 pic giải hấp ở 3khoảng 2000C và 2700C trên hình 1). Như vậy có thể cho rằng khi có mặt C3H6thì NO2 bị khử thành N2 và O2, còn NO bị giải hấp ở nhiệt độ thấp hơn do C3H6hấp phụ cạnh tranh. Nång ®é (ppm) 100 80 ...