Báo cáo nghiên cứu khoa học XÁC ĐỊNH LƯỢNG C3H6 HẤP PHỤ BẤT THUẬN NGHỊCH TRONG PHẢN ỨNG KHỬ CHỌN LỌC NOX BẰNG PROPILEN TRÊN XÚC TÁC Cu/ZSM-5 KHI CÓ MẶT OXI

Phản ứng khử chọn lọc xúc tác NOx bằng hidrocacbon (Hydrocarbon Selective Catalytic Reduction, HC-SCR) nhằm loại bỏ NOx trong khí thải là hướng nghiên cứu nhiều triển vọng và được nhiều người quan tâm trong gần hai thập niên vừa qua [1]. Tuy nhiên, đến nay cơ chế phản ứng vẫn chưa được xác định rõ và còn nhiều tranh luận [2], mà một trong những điểm cơ bản là xác định vai trò của hidrocacbon (chất khử) trong quá trình phản ứng. ...
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Báo cáo nghiên cứu khoa học " XÁC ĐỊNH LƯỢNG C3H6 HẤP PHỤ BẤT THUẬN NGHỊCH TRONG PHẢN ỨNG KHỬ CHỌN LỌC NOX BẰNG PROPILEN TRÊN XÚC TÁC Cu/ZSM-5 KHI CÓ MẶT OXI " XÁC ĐỊNH LƯỢNG C3H6 HẤP PHỤ BẤT THUẬN NGHỊCH TRONG PHẢN ỨNG KHỬ CHỌN LỌC NOX BẰNG PROPILEN TRÊN XÚC TÁC Cu/ZSM-5 KHI CÓ MẶT OXI Lê Thanh Sơn Đại học Huế I. MỞ ĐẦU Phản ứng khử chọn lọc xúc tác NOx bằng hidrocacbon (Hydrocarbon Reduction, HC-SCR) nhằm loại bỏ NOx trong khí thải làSelective Catalytichướng nghiên cứu nhiều triển vọng và được nhiều người quan tâm trong gần haithập niên vừa qua [1]. Tuy nhiên, đến nay cơ chế phản ứng vẫn chưa được xácđịnh rõ và còn nhiều tranh luận [2], mà một trong những điểm cơ bản là xác địnhvai trò của hidrocacbon (chất khử) trong quá trình phản ứng. Trong bài nàychúng tôi trình bày kết quả thu được về sự tích luỹ và tham gia phản ứng củaC3H6 hấp phụ bất thuận nghịch (C3H6 btn) trong phản ứng khử chọn lọc NOx trênxúc tác Cu/ZSM-5 bằng C3H6 khi có mặt oxi. II. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM Các mẫu xúc tác được chế tạo bằng phương pháp tẩm ướt dung dịch muốiCu(NO3)2 lên ZSM-5. Sau khi tẩm, sấy khô ở 1200C trong 2 giờ và tiếp theonung ở 5000C trong 3 giờ. Nghiền và rây lấy phân đoạn có kích thước 0,63 mm >d > 0,32 mm. 69 Phản ứng được thực hiện theo phương pháp dòng với chương trình nhiệtđộ (Temperature Programmed Surface Reaction-TPSR) trên thiết bị chuyên dùngcho phản ứng DeNOx của Phân viện Vật liệu (Viện Khoa học và Công nghệ ViệtNam) tại Thành phố Hồ Chí Minh với đầu dò hồng ngoại (IR) và ion hoá ngọnlửa (Flame Ionisation Detector -FID) của máy sắc ký khí- Siemens, cho phép xácđịnh đồng thời biến thiên nồng độ của C3H6, NO, NO2, N2O, CO và CO2 theonhiệt độ sau từng thời gian 3 giây, tốc độ nâng nhiệt độ 100C/phút từ nhiệt độphòng đến 6000C. Trước phản ứng, xúc tác được hoạt hoá trong dòng khí (tỉ lệthể tích N2/O2= 80/20) ở 5000C trong 2 giờ (tốc độ nâng nhiệt độ 50C/phút). Hỗnhợp phản ứng có thành phần thể tích như sau: 340ppm NOx, 580ppm C3H6,8%O2. Tốc độ dòng nguyên liệu 250ml/phút. Lượng xúc tác sử dụng cho mỗi lầnphản ứng là 100 mg. Xúc tác được pha loãng bằng thuỷ tinh thạch anh có kíchthước 0,63 mm >d > 0,32 mm đến thể tích 1 cm3. Độ chuyển hoá của các chất được tính theo công thức: C (o )  C (t ) x .100 C (o )với C (o) và C (t ) là nồng độ ban đầu và nồng độ tại thời điểm t của các chất. Để minh họa, trên hình 1 và 2 đưa ra kết quả TPSR trên mẫu Cu1/ZSM-5. 70 250 0 800 Nång ®é CO,CO2,C3H6, N2O (ppm) C u 1 /Z SM -5 CO2 Nång ®é NO,NO2,NOx (ppm) 200 0 600 NhiÖt ®é ( C) 150 0 O NOx N hiÖt ®é 400 NO 100 0 C 3H 6 200 50 0 CO NO2 0 0 N 2O 0 0:00 00 :28 0 0:5 6 01:24 ...