Hoạt tính của vài xúc tác rắn trong phản ứng chuyển Hiđrô vi sóng

Mục tiêu của nghiên cứu này là so sánh hoạt tính của một số xúc tác rắn trong phản ứng chuyển nhượng hiđrô giữa axetophenon và isopropanol ở điều kiện đun thông thường và đun bằng vi sóng trong môi trường phản ứng không dung môi, đồng thời thử nung hoạt hóa xúc tác bằng cách dùng vi sóng thay vì nung xúc tác trong lò nung như thông thường.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Hoạt tính của vài xúc tác rắn trong phản ứng chuyển Hiđrô vi sóngT¹p chÝ Hãa häc, T.40, sè §B, Tr. 73 - 77, 2002Ho¹t tÝnh cña vµi xóc t¸c r¾n trong ph¶n øng chuyÓn hi®r« vi sãng §Õn Tßa so¹n 19-4-2002 Vâ V¨n BÐ , Bïi Ngäc Thä2, T«n ThÊt Hå NghÞ1, Chu Ph¹m Ngäc S¬n3 1 1 Khoa Hãa häc, §¹i häc Khoa häc Tù nhiªn Tp. Hå ChÝ Minh 2 §¹i häc D©n lËp T«n §øc Th¾ng 3 Trung t©m dÞch vô ph©n tÝch thÝ nghiÖm Tp. Hå ChÝ Minh Summary The activities of nine catalysts: ZrO2 (comerical), activated Lam Dong clay (DSLDHH), K.10, florisil, ZrO2/DSLDHH, ZrO2/K.10, ZrO2 (NaOH) and ZrO2 (NH4OH) in the hydrogen transfer reaction between acetophenone and isopropanol under microware irradiation of slovent-free reaction media and conventational (reflux) heating was studied. The ZrO2 (NH4OH) catalyst shows the highest activity. In addition, the acidic and basic properties and the activities of the catalyst activated at the various temperatures were also studied. Microware heating of the ZrO2(NH4OH) catalyst also gives rise to efficient transfer hydrogenation. I - Më ®Çu kh«ng dung m«i, ®ång thêi thö nung ho¹t hãa xóc t¸c b»ng c¸ch dïng vi sãng thay v× nung Sù khö mét nèi ®a b»ng c¸ch dïng mét xóc t¸c trong lß nung nh* th«ng th*êng.ph©n tö chÊt h÷u c¬ ®ãng vai trß l# chÊt chohydro thay thÕ cho ph©n tö hi®r« hoÆc hi®rur II - Thùc nghiÖmkim lo¹i ®*îc gäi l# ph¶n øng chuyÓn nh*înghi®r« [1]. 1. Hãa chÊt Mét sè chÊt xóc t¸c phøc ®*îc sö dông cho C¸c hãa chÊt láng nh* axetophenon,ph¶n øng n#y nh* phøc coban, Iridium, isopropanon, n-butylamin, benzen ®Òu ®*îcRhodium, Ruthenium [2 - 5]. Ph¶n øng ®*îc ch*ng cÊt l¹i tr*íc khi sö dông.thùc hiÖn trªn hÖ thèng dßng víi xóc t¸c oxit 2. Xóc t¸ckim lo¹i nh* Al2O3, MgO, SiO2-MgO, MgO- ZrO2 (TM): ZrO2 Th*¬ng m¹iB2O3 [6 - 10]. Trong nh÷ng n¨m gÇn ®©y ng*êita sö dông lß vi sãng gia dông ®Ó thùc hiÖn c¸c §SL§HH: §Êt sÐt L©m §ång ho¹t hãa víiph¶n øng h÷u c¬ mét c¸ch rÊt hiÖu qu¶ [11, 12]. dung dÞch H2SO4 30% trong 4 giê ë 80oC Môc tiªu cña nghiªn cøu n#y l# so s¸nh K.10, Florisil: (Fulka)ho¹t tÝnh cña mét sè xóc t¸c r¾n trong ph¶n øng ZrO2(NaOH): ZrO2 ®iÒu chÕ tõ quÆngchuyÓn nh*îng hi®r« gi÷a axetophenon v# Zircon ViÖt Nam b»ng c¸ch nung ph©n huû,isopropanol ë ®iÒu kiÖn ®un th«ng th*êng v# chuyÓn vÒ d¹ng muèi, kÕt tña dung dÞch muèi®un b»ng vi sãng trong m«i tr*êng ph¶n øng b»ng dung dÞch NaOH. 73 ZrO2(NH4OH): §iÒu chÕ nh* trªn nh*ng isopropanon. Hçn hîp ®*îc ®un trªn mét bÓkÕt tña dung dÞch muèi b»ng dung dÞch NH4OH c¸ch nhít ®*îc gi÷ ë 80oC, sau ph¶n øng, läc, Al2O3 (HH): Al2O3 ho¹t hãa (th*¬ng m¹i). röa xóc t¸c b»ng isopropanon, cÊt lo¹i dung ZrO2/§SL§: ZrO2 ®*îc mang trªn ®Êt sÐt m«i. Hçn hîp sau ph¶n øng ®*îc theo dâi b»ngL©m §ång ho¹t hãa b»ng ph*¬ng ph¸p kÕt tña c¸ch ®Þnh l*îng 1-phenyletanol trªn s¾c ký khÝ.(26% ZrO2 theo khèi l*îng). Ph*¬ng ph¸p thùc hiÖn ph¶n øng ë ®iÒu ZrO2/K.10: ZrO2 mang trªn K.10 (26% kiÖn chiÕu x¹ vi sãng.ZrO2) theo ph*¬ng ph¸p nh* trªn. Hçn hîp ph¶n øng nh* trªn ®*îc ®*a v#o3. Ph ¬ng ph¸p ®o ®é axit-baz¬ b×nh Teflon l¾c ®Òu hçn hîp trªn m¸y nung trong 10 phót, sau ®ã ®*a v#o lß vi sãng gia Xóc t¸c sau khi nung ®*îc ®Þnh ph©n trong dông ®a c¸ch (National 700 W), ®Æt t¹i métbenzen khan víi dung dÞch n-butilamin 0,5N ®iÓm cè ®Þnh v# nãng nhÊt. Hçn hîp sau ph¶ncho x¸c ®Þnh ®é axit hay dung dÞch axit benzoic øng ®*îc xö lý nh* trªn.0,5 N cho sù x¸c ®Þnh ®é baz¬, dïng chÊt chØthÞ Hammett. III - KÕt qu¶ Ph*¬ng ph¸p thùc hiÖn ph¶n øng ë ®iÒukiÖn th«ng th*êng. 1. Ph¶n øng thùc hiÖn ë ®iÒu kiÖn ®un th«ng Tuú theo thÝ nghiÖm, th#nh phÇn cña hçn th êng v) ®un b»ng vi sãnghîp ph¶n øng thay ®æi. Sau ®©y l# mét thÝ §Ó so s¸nh ho¹t tÝnh cña c¸c xóc t¸c r¾n khinghiÖm tiªu biÓu: ...