Luận án Tiến sĩ Kỹ thuật: Nghiên cứu tổng hợp xúc tác Co-B trên chất mang mao quản trung bình để chuyển hóa khí tổng hợp thành phân đoạn diesel ở điều kiện áp suất thường, nhiệt độ thấp

Luận án tập trung nghiên cứu khảo sát hệ xúc tác cơ bản là coban được mang trên các vật liệu mao quản trung bình, tập trung nghiên cứu quá trình đưa các kim loại với vai trò chất xúc tiến lên thành mao quản để thay đổi tính chất bề mặt của chất mang, nhằm cải thiện độ phân tán coban trên chất mang.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Luận án Tiến sĩ Kỹ thuật: Nghiên cứu tổng hợp xúc tác Co-B trên chất mang mao quản trung bình để chuyển hóa khí tổng hợp thành phân đoạn diesel ở điều kiện áp suất thường, nhiệt độ thấp LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận án này là công trình nghiên cứu của tác giả, được thực hiện dưới sự hướng dẫn khoa học của TS Đào Quốc Tùy; PGS.TS Lê Văn Hiếu và cố GS.TSKH Hoàng Trọng Yêm. Các kết quả nghiên cứu được trình bày trong luận án là trung thực và chưa được công bố trong bất kỳ công trình khoa học nào khác. Tôi xin cam đoan tất cả các thông tin trích dẫn trong luận án này đều được nêu rõ nguồn gốc. Hà Nội, ngày ..... tháng ... năm 2017 TÁC-GIẢ Nguyễn Văn Hòa i LỜI CẢM ƠN Trước tiên, tôi xin bày tỏ sự kính trọng và lòng biết ơn sâu sắc đến GS.TS Đào Văn Tường và cố GS.TSKH Hoàng Trọng Yêm - Những người Thầy kính trọng đã tận tình chỉ bảo cho tôi trong quá trình nghiên cứu, học tập và hoàn thành luận án. Tôi xin chân thành cảm ơn TS. Đào Quốc Tùy và PGS.TS Lê Văn Hiếu đã hướng dẫn, định hướng và giúp đỡ tận tình để luận án được hoàn thành. Tôi xin chân thành cảm ơn quý Thầy, Cô giáo Bộ môn Công nghệ Hữu cơ – Hóa dầu, Viện Kỹ thuật hóa học đã giảng dạy và hướng dẫn khoa học cho tôi trong suốt quá trình học tập và nghiên cứu. Tôi xin trân trọng cảm ơn Trường Đại học Bách Khoa Hà Nội, Viện đào tạo Sau Đại học đã luôn tạo mọi điều kiện, giúp đỡ tôi trong quá trình thực hiện luận án. Tôi xin trân trọng cảm ơn Ban Giám hiệu Trường Cao đẳng Kỹ Nghệ Dung Quất và các đồng nghiệp đã tạo điều kiện, giúp đỡ tôi trong quá trình thực hiện luận án. Tôi xin trân trọng cảm ơn các nhà Khoa học đã có nhiều ý kiến đóng góp cho luận án được hoàn chỉnh. Cuối cùng, xin gửi lời cảm ơn sâu sắc nhất đến gia đình, người thân và bạn bè luôn bên cạnh hỗ trợ, khuyến khích, động viên và giúp tôi có được sự nỗ lực nghiên cứu hoàn thành luận án. Xin chân thành cảm ơn./. Hà Nội, ngày ..... tháng .... năm 2017 TÁC-GIẢ Nguyễn Văn Hòa ii MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN ...................................................................i LỜI CẢM ƠN .......................................................................ii MỤC LỤC............................................................................iii CÁC KÝ HIỆU VIẾT TẮT ....................................................vi DANH MỤC BẢNG ............................................................vii DANH MỤC HÌNH VẼ .......................................................viii GIỚI THIỆU LUẬN ÁN ........................................................1 TỔNG QUAN ................................................2 1.1 Tổng quan về quá trình tổng hợp Fischer - Tropsch ....... 2 Quá trình tổng hợp Fischer - Tropsch ....................................... 2 Hóa học quá trình tổng hợp F-T ................................................. 4 Các công nghệ của quá trình tổng hợp F-T .............................. 4 Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp F-T ................. 9 Sản phẩm của quá trình tổng hợp F-T..................................... 13 1.2 1.3 Cơ chế của phản ứng F-T ................................................ 14 Xúc tác cho quá trình tổng hợp F-T ................................ 18 Kim loại hoạt động .................................................................... 18 Chất xúc tiến trong xúc tác cho quá trình tổng hợp F-T........ 19 Chất mang dạng vật liệu mao quản trung bình cho quá trình tổng hợp F-T ............................................................................................ 21 1.4 Tổng quan tình hình nghiên cứu xúc tác cho quá trình tổng hợp F-T ở Việt Nam ............................................................. 30 1.5 Các nghiên cứu gần đây về xúc tác cho quá trình tổng hợp F- T ở trên thế giới ................................................................ 32 1.6 Mục tiêu và nội dung của luận án ................................... 34 THỰC NGHIỆM ..........................................35 2.1 Tổng hợp xúc tác cho quá trình F-T ............................... 35 Tổng hợp chất mang ................................................................. 35 Chế tạo xúc tác cho quá trình tổng hợp F-T ........................... 36 Chế tạo xúc tác bổ sung chất phụ trợ bằng phương pháp ngâm tẩm .................................................................................................. 37 2.2 Nghiên cứu đánh giá đặc trưng hóa lý của xúc tác ....... 38 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) .......................................... 38 iii Xác định diện tích bề mặt riêng và cấu trúc mao quản bằng phương pháp hấp phụ vật lý .................................................................. 39 Phương pháp kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM) ............. 41 Xác định hàm lượng kim loại mang trên chất mang bằng phổ tán sắc năng lượng tia X (EDX) .............................................................. 41 Xác định độ phân tán kim loại trên chất mang bằng hấp phụ hóa học xung CO (TP - CO)..................................................................... 42 Xác định trạng thái oxy hóa khử của oxit kim loại bằng phương pháp khử hóa theo chương trình nhiệt độ (TPR - H2) ............ 42 Xác định độ axit của vật liệu bằng giải hấp phụ theo chương trình nhiệt độ (TPD - NH3) ........................................................................ 43 2.3 Thiết lập hệ thống phản ứng F-T và phương pháp đánh giá sản phẩm ................................................................................ 43 Sơ đồ hệ thống thiết bị phản ứng F-T ..................................... 43 Cơ sở phương pháp tính toán kết quả .................................... 44 Tiến hành quá trình chuyển hóa khí tổng hợp ....................... 46 Đánh giá chất lượng sản phẩm của quá trình tổng hợp ........ 46 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ........................48 3.1 Đặc trưng hóa lý của các chất mang .............................. 48 Đặc trưng hóa lý của chất mang MCM-41 ............................... 48 Đặc trưng hóa lý củ ...