Nghiên cứu cơ chế phản ứng của phân tử benzyne (C6H4 ) với gốc hydroxyl (OH)

Nghiên cứu này là một đóng góp cho sự hiểu biết về phản ứng của benzyne với nhiều gốc tự do và phân tử nhỏ trong khí quyển và sự đốt cháy. Mời các bạn cùng tham khảo bài viết để nắm chi tiết hơn nội dung nghiên cứu.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Nghiên cứu cơ chế phản ứng của phân tử benzyne (C6H4 ) với gốc hydroxyl (OH) NGHIÊN CỨU KHOA HỌC Nghiên cứu cơ chế phản ứng của phân tử benzyne (C6H4) với gốc hydroxyl (OH) Study mechanism on the reaction of benzyne (C6H4) with hydroxyl radical (OH) Vũ HoVũ Hoàng Phương, Lê Văn Thuỷ Email: hphuong_hp@yahoo.com Trường Đại học Sao Đỏ Ngày nhận bài: 1/4/2019 Ngày nhận bài sửa sau phản biện: 24/6/2019 Ngày chấp nhận đăng: 28/6/2019 Tóm tắt Các cơ chế phản ứng của benzyne C6H4với gốc hydroxyl OH được nghiên cứu bằng phương pháp phiếm hàm mật độ (DFT) B3LYP với bộ hàm cơ sở 6-311 ++ G(d,p) và 6-311++ G(3df,2p). Từ đó thiết lập được bề mặt thế năng (PES) của hệ phản ứng. Kết quả tính toán cho thấy sản phẩm của phản ứng có thể là: C5H5+ CO, C5H3CO + H2, C5H4CO + H, C5H2CHO + H2, C5H5+ CO, C5H3+ H2CO, C5H3+ H2CO, C5H3CO + H2, C5H3CO + H2. Tuy nhiên, sự hình thành C5H5+CO là thuận lợi nhất và C5H3+ H2CO là khó khăn nhất. Nghiên cứu này là một đóng góp cho sự hiểu biết về phản ứng của benzyne với nhiều gốc tự do và phân tử nhỏ trong khí quyển và sự đốt cháy. Từ khóa: Gốc hydroxyl; benzyne; aryne; cơ chế phản ứng; thuyết phiếm hàm mật độ (DFT). Abstract The reaction mechanism of the benzyne C6H4 and hydroxyl radical OH has been studied by the Density Functional Theory (DFT) using the B3LYP functional in conjunction with the 6-311 ++ G(d,p) and 6-311 ++ G(3df,2p) basis sets. The potential energy surface (PES) for the C6H4 + OH system was also established. Calculated results indicate that products of this reaction can be: C5H5+ CO, C5H3CO + H2, C5H4CO+ H, C5H2CHO + H2, C5H5 + CO, C5H3 + H2CO,C5H3 + H2CO, C5H3CO + H2, C5H3CO + H2. However, the formation of are C5H5 + CO the most favorable and C5H3CO + H2 is very difficult. This study is a contribution to the understanding of the reaction of the benzyne with many small radicals and molecules in the atmosphere and combustion chemistry. Keywords: Hydroxyl radical; benzyne; aryne; reaction mechanism; density functional theory (DFT). 1. GIỚI THIỆU CHUNG tto0 C6H5  → C6H4 + H Thập kỷ qua đã chứng kiến sự hồi sinh của các hợp chất aryne nhờ sự ra đời của tiền chất C6H5 + OH  → C6H4 + H2O 2-trimethylsilylaryl triflate [1, 2] cho phép tạo ra C6H5 + H  → C6H4 + H2 aryne trong điều kiện nhẹ và dễ kiểm soát. Các aryne có vai trò quan trọng trong tổng hợp hữu ích Nghiên cứu của Ikawa và cộng sự [6], chỉ ra rằng các loại thuốc thử [3] và điều chế ra các hợp chất benzyne và các dẫn xuất có khả năng phản ứng dị vòng quan trọng. Tuy nhiên các cơ chế phản với salicylaldehydes tổng hợp ra các hợp chất ứng của aryne và các ứng dụng của nó vẫn đang xanthenes, xanthones và xanthols có ứng dụng tiếp tục được tìm tòi, nghiên cứu thêm [4]. quan trọng trong phẩm nhuộm, dược phẩm [7]. Ngoài ra, bezyne còn là sản phẩm trung gian quan Benzyne (C6H4) là aryne đơn giản nhất. Nó có thể trọng trong quá trình hình thành các hợp chất đa xuất hiện trong quá trình phân hủy nhiệt phenyl vòng thơm [8] và còn được tìm thấy trong các đám (C6H5) hoặc quá trình gốc này phản ứng với các mây như Taurus Molecular Cloud 1 (TCM-1). Đây gốc tự do khác như H, OH, CH3… [5]. là các đám mây phân tử lạnh nằm ở khu vực chòm sao Taurus trong hệ mặt trời [9]. Người phản biện: 1. TS. Bùi Văn Ngọc Công thức hóa học của benzyne như sau: 2. PGS.TS. Đ ...