So sánh đặc trưng cấu trúc và hoạt tính của hai hệ xúc tác spinel NiAl và CoAl trong phản ứng khử chọn lọc khí no bằng C3H8

Trong bài báo này, tác giả trình bày các kết quả nghiên cứu đặc trong các tính chất hóa lý của hai dạng spinel NiAl và CoAl được tổng hợp bằng kỹ thuật sol-gel, từ đó rút ra kết luận về sự khác nhau giữa cấu trúc cũng như tính chất bề mặt của chúng và do đó hoạt tính của chúng trong phản ứng khử chọn lọc khí NO bằng C3H8 với sự có mặt của lượng dư O2.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
So sánh đặc trưng cấu trúc và hoạt tính của hai hệ xúc tác spinel NiAl và CoAl trong phản ứng khử chọn lọc khí no bằng C3H8T¹p chÝ Hãa häc, T. 45 (2), Tr. 184 - 188, 2007 So s¸nh ®Æc tr ng cÊu tróc vµ ho¹t tÝnh cña hai hÖ xóc t¸c spinel NiAl vµ CoAl trong ph¶n øng khö chän läc khÝ NO b»ng C3H8 §Õn Tßa so¹n 3-7-2006 NguyÔn Kim Ng 1, §Æng Kim Chi2 1 Khoa C«ng nghÖ Hãa häc, Tr&êng §¹i häc B¸ch khoa H, Néi 2 ViÖn KH & CN M«i tr&êng, Tr&êng §¹i häc B¸ch khoa H, Néi Summary A comparison of structure behavior of NiAl and CoAl spinels prepared via sol-gel process is investigated. Characterization of the prepared spinels has been determined by using a variety of techniques such as XRD, UV-VIS, TPR-H2 and nitrogen adsorption-desorption isotherms. The results shown that these spinels possessed different structure and as a result their catalytic performance was relatively diverse in C3H8-SCR-NO in the presence of excess oxygen. I - Më ®Çu C¸c spinel NiAl v CoAl ® îc biÕt l xóc t¸c t ¬ng ®èi hiÖu qu¶ ®èi víi nhiÒu ph¶n øng C¸c oxit kim lo¹i l d¹ng xóc t¸c quan xóc t¸c dÞ thÓ nh ph¶n øng khö v oxi hãa chänträng, ® îc sö dông réng ri trong lÜnh vùc läc c¸c hîp chÊt h÷u c¬ [2, 10, 11], tuy nhiªnnghiªn cøu c¬ b¶n còng nh nghiªn cøu øng tÝnh chÊt xóc t¸c cña chóng t ¬ng ®èi kh¸cdông [8]. C¸c hçn hîp oxit kim lo¹i cã cÊu tróc nhau, do sù ph©n bè c¸c cation Ni2+, Co2+ vspinel ® tõ l©u ® îc chó ý do c¸c tÝnh chÊt ®Æc Al3+ trong m¹ng l íi c¸c spinel n y kh¸c nhau.biÖt vÒ cÊu tróc cña chóng [1], h¬n n÷a ®Ó øng Trong b i b¸o n y, chóng t«i tr×nh b y c¸c kÕtdông trong lÜnh vùc xóc t¸c th× spinel cña hai qu¶ nghiªn cøu ®Æc tr ng c¸c tÝnh chÊt hãa lýoxit kim lo¹i tá ra cã hiÖu qu¶ h¬n, do thÓ hiÖn cña hai d¹ng spinel NiAl v CoAl ® îc tæng hîpho¹t tÝnh cao, cã cÊu tróc bÒn v kh¶ n¨ng b»ng kü thuËt sol-gel, tõ ®ã rót ra kÕt luËn vÒ sùchèng chÞu nhiÖt cao [1, 6, 7]. kh¸c nhau gi÷a cÊu tróc còng nh tÝnh chÊt bÒ C«ng thøc tæng qu¸t cña spinel l AB2O4 [2, mÆt cña chóng v do ®ã ho¹t tÝnh cña chóng3], trong ®ã A v B l c¸c cation cã hãa trÞ II v trong ph¶n øng khö chän läc khÝ NO b»ng C3H8III t ¬ng øng. Tuú thuéc v o sù ph©n bè cña c¸c víi sù cã mÆt cña l îng d O2.cation B cã hai d¹ng spinel: spinel thuËn vspinel nghÞch. Trong spinel thuËn c¸c cation A II - Thùc nghiÖmn»m ë hèc tø diÖn (T) v c¸c cation B n»m ë hècb¸t diÖn (O); trong spinel nghÞch c¸c cation A Quy tr×nh tæng hîp c¸c spinel NiAl v CoAlv mét nöa sè cation B chiÕm c¸c hèc b¸t diÖn, ® îc tr×nh b y trong b¸o c¸o tr íc [5].cßn mét nöa sè cation B cßn l¹i chiÕm c¸c hèc CÊu tróc v tÝnh chÊt bÒ mÆt cña c¸c spineltø diÖn [3]. Nãi chung, nhiÒu tÝnh chÊt hãa lý tæng hîp ® îc x¸c ®Þnh b»ng c¸c ph ¬ng ph¸p:cña spinel phô thuéc v o sù ph©n bè cña c¸c nhiÔu x¹ R¬nghen (XRD), thiÕt bÞ ®o Siemenscation A v B trong m¹ng l íi spinel. D5005 (§øc); khö b»ng H2 theo ch ¬ng tr×nh184nhiÖt ®é (TPR-H2), thiÕt bÞ ®o Autochem 2920 H×nh 1 l c¸c gi¶n ®å XRD cña c¸c mÉu(Micromeritics, Mü); ®¼ng nhiÖt hÊp phô nit¬ ë spinel tæng hîp. C¸c kÕt qu¶ nghiªn cøu tr íc ®77 K, thiÕt bÞ ®o ASAP 2010 (Micromeritics, chØ ra r»ng nhiÖt ®é thÝch hîp ®Ó h×nh th nh hÖMü). Tr¹ng th¸i cña c¸c ion Ni2+ v Co2+ trong spinel NiAl2O4 l 800oC, nh ng trong hÖ vÉn cßncÊu tróc cña c¸c mÉu spinel tæng hîp ® îc x¸c l îng nhá oxit NiO [6] v ®èi víi spinel CoAl2O4®Þnh b»ng ph ¬ng ph¸p UV-VIS, trªn thiÕt bÞ - l 700oC [5]. MÆt kh¸c, c¸c kÕt qu¶ trªn h×nh 1UV- 3101 PC (Shimadzu, NhËt b¶n). cho thÊy r»ng, c¸c pic ph¶n x¹ ®Æc tr ng cho pha §é chuyÓn hãa cña c¸c mÉu spinel NiAl v tinh thÓ spinel NiAl2O4 t ¬ng ®èi réng v thÊp,CoAl trong ph¶n øng khö chän läc khÝ NO b»ng trong ®ã c¸c pic ®Æc tr ng cho pha tinh thÓC3H8 (C3H8-SCR-NO) ® îc x¸c ®Þnh trªn hÖ CoAl2O4 rÊt nhän. §iÒu ®ã chøng tá r»ng, spinelthiÕt bÞ vi dßng liªn tôc d íi ¸p suÊt p = 1 atm. CoAl2O4 ®¹t ®é tinh thÓ cao h¬n so víi hÖ spinelTh nh phÇn hçn hîp khÝ v o gåm 350 ppm NO, NiAl2O4 cho dï ® îc h×nh th nh ë nhiÖt ®é thÊp1000 ppm C3H8, 80 ppm SO2, 10% O2 v He h¬n 100oC so víi spinel NiAl2O4. Sù kh¸c nhau® îc xem nh khÝ mang, GHSV= 40.900 h-1. n y ch¾c h¼n l do sù ph©n bè c¸c cation Ni2+ vNång ®é c¸c khÝ NO, O2, C3H8, SO2 ® îc ®o Co2+ v o m¹ng l íi tinh thÓ cña c¸c spinel n y lb»ng thiÕt bÞ ph©n tÝch IMR/2800 (USA). kh¸c nhau. Hèc T cã thÓ tÝch n ...