Tóm tắt luận án Tiến sĩ Hóa học: Nghiên cứu chế tạo hệ xúc tác Perovskit kim loại chuyển tiếp để xử lý các chất ô nhiễm trong môi trường không khí

Mục đích nghiên cứu của luận án để tìm ta một hệ xúc tác Perovskit có hoạt tính tốt, tuổi thọ cao và chế tạo khả thi thông qua nghiên cứu động học phản ứng, xác định bản chất tâm xúc tác, cơ chế phản ứng nhằm đề xuất các ý tưởng mới và đóng góp các kết quả này trong lĩnh vực xúc tác dị thể oxy hóa của Perovskit.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Tóm tắt luận án Tiến sĩ Hóa học: Nghiên cứu chế tạo hệ xúc tác Perovskit kim loại chuyển tiếp để xử lý các chất ô nhiễm trong môi trường không khí 1 Bé gi¸o dôc vµ ®µo t¹o Tr−êng §¹i häc b¸ch khoa hμ néi ……… TrÇn thÞ thu HuyÒnNghiªn cøu chÕ t¹o hÖ xóc t¸c perovskitkim lo¹i chuyÓn tiÕp ®Ó xö lý c¸c chÊt « nhiÔm trong m«I tr−êng kh«ng khÝ Chuyªn ngµnh: Ho¸ lý thuyÕt vµ Ho¸ lý M· sè: 62.44.31.01 Tãm t¾t luËn ¸n tiÕn sÜ Ho¸ häc Hµ Néi - 2010 2C«ng tr×nh ®−îc hoµn thµnh t¹i: Tr−êng §¹i häc B¸ch khoa Hµ NéiNg−êi h−íng dÉn khoa häc: 1. GS. TSKH. NguyÔn H÷u Phó ViÖn Ho¸ häc - ViÖn Khoa häc & C«ng nghÖ ViÖt Nam 2. PGS. TS. NguyÔn ThÞ Minh HiÒn Tr−êng §¹i häc B¸ch Khoa Hµ NéiPh¶n biÖn 1: GS .TS Ph¹m Hïng ViÖtPh¶n biÖn 2: GS.TSKH NguyÔn V¨n XuyÕnPh¶n biÖn 3: PGS.TS Phïng TiÕn §¹tLuËn ¸n sÏ ®−îc b¶o vÖ tr−íc héi ®ång chÊm luËn ¸n cÊp Nhµ n−íc häpt¹i tr−êng §¹i häc B¸ch khoa Hµ NéiVµo håi 8 giê 30 ngµy 05 th¸ng 10 n¨m 2010Cã thÓ t×m hiÓu luËn ¸n t¹i: Th− viÖn Quèc gia Th− viÖn §¹i häc B¸ch khoa Hµ Néi 1 Më ®Çu1. TÝnh cÊp thiÕt cña ®Ò tµi HiÖn nay, sù « nhiÔm m«i tr−êng ®ang lµ vÊn n¹n toµn cÇu. Trongc¸c d¹ng « nhiÔm m«i tr−êng (khÝ, n−íc vµ ®Êt) th× d¹ng « nhiÔm m«itr−êng khÝ cã t¸c ®éng réng r·i, bao qu¸t vµ trÇm träng nhÊt. C¸c khÝnh− cacbonclorofloro (CFCs), cacbon oxit (CO, CO2), nitr¬ oxit (NOx),c¸c chÊt h÷u c¬ dÔ bay h¬i (VOCs, Volatile Organic Compounds),... lµc¸c t¸c nh©n hµng ®Çu g©y « nhiÔm m«i tr−êng khÝ. Do ®ã, viÖc chÕ t¹ora chÊt xóc t¸c cã ho¹t tÝnh cao ®Ó xö lý c¸c khÝ nµy gãp phÇn gi¶mthiÓu sù « nhiÔm m«i tr−êng lµ cÇn thiÕt vµ cã ý nghÜa thùc tÕ. C¸c xóc t¸c perovskit cã chøa kim lo¹i chuyÓn tiÕp cã kh¶ n¨ng oxyho¸ CO, hydrocacbon vµ khö NOx, h¬n n÷a, viÖc thay thÕ c¸c ion kimlo¹i ë vÞ A vµ B b»ng c¸c ion kim lo¹i A’ vµ B’ t¹o ra c¸c dÉn xuÊt cãho¹t tÝnh cao trong ph¶n øng oxy ho¸ hydrocacbon nªn chóng ®−îcquan t©m ®Æc biÖt trong lÜnh vùc xóc t¸c b¶o vÖ m«i tr−êng. Tuy nhiªn,c¸c perovskit cã nh−îc ®iÓm chung lµ bÒ mÆt riªng thÊp vµ dÔ bÞ ngé®éc bëi SO2 nªn c¸c øng dông cña chóng trong lÜnh vùc xóc t¸c vÉn bÞh¹n chÕ. C¨n cø theo nh÷ng ®iÒu kiÖn ®ã, luËn ¸n ®· chän ®Ò tµi theo h−íngnghiªn cøu chÕ t¹o vËt liÖu perovskit cã bÒ mÆt riªng lín, ho¹t tÝnh tètvµ tuæi thä cao ®Ó xö lý m-xylen b»ng ph−¬ng ph¸p oxy ho¸ dïng xóct¸c.2. Môc ®Ých nghiªn cøu cña luËn ¸n - T×m ra mét hÖ xóc t¸c perovskit cã ho¹t tÝnh tèt, tuæi thä (thêigian lµm viÖc) cao vµ chÕ t¹o kh¶ thi (gi¸ rÎ, nguyªn liÖu s½n cã). 2 - Th«ng qua nghiªn cøu ®éng häc ph¶n øng, x¸c ®Þnh b¶n chÊt t©mxóc t¸c, c¬ chÕ ph¶n øng nh»m ®Ò xuÊt c¸c ý t−ëng míi vµ ®ãng gãpc¸c kÕt qu¶ nµy trong lÜnh vùc xóc t¸c dÞ thÓ oxy ho¸ cña perovskit.3. Néi dung vµ ph−¬ng ph¸p nghiªn cøu - X¸c ®Þnh ®iÒu kiÖn tèi −u ®Ó tæng hîp c¸c perovskit cã cÊu tróc vµthµnh phÇn mong muèn b»ng ph−¬ng ph¸p sol-gel xitrat. - Kh¶o s¸t ho¹t tÝnh xóc t¸c cña c¸c vËt liÖu perovskit tæng hîp®−îc nh»m t×m ra mét hÖ xóc t¸c tèt nhÊt (ho¹t tÝnh cao, ®é bÒn tèt). - B»ng c¸c ph−¬ng ph¸p phæ hång ngo¹i (IR), nhiÔu x¹ tia X(XRD), khö ho¸ O2 theo ch−¬ng tr×nh nhiÖt ®é (TPD-O2), phæ ph©n t¸nn¨ng l−îng tia X (EDXS), hÊp phô ®¼ng nhiÖt N2 ë 77K (BET),... x¸c®Þnh cÊu tróc vµ c¸c tÝnh chÊt ho¸ lý ®Æc tr−ng cña vËt liÖu. - Nghiªn cøu ®éng häc ph¶n øng oxy ho¸ m-xylen trªn c¸c xóc t¸cperovskit nh»m lµm râ b¶n chÊt t©m xóc t¸c, mèi liªn hÖ gi÷a cÊu trócvµ ho¹t tÝnh xóc t¸c cña vËt liÖu. - Kh¶o s¸t c¸c yÕu tè ®éng häc (nhiÖt ®é, thêi gian, chÊt ngé ®éc,...)¶nh h−ëng ®Õn ho¹t tÝnh vµ ®é bÒn xóc t¸c,... nh»m ®ãng gãp sè liÖu®éng häc vµ nhiÖt ®éng häc ®Ó thiÕt kÕ c¸c hÖ xö lý thùc tÕ b»ng vËt liÖuperovskit cña luËn ¸n. LuËn ¸n ®−îc tr×nh bµy trong 147 trang, 58 h×nh vÏ vµ ®å thÞ, 25b¶ng biÓu, gåm phÇn më ®Çu, 3 ch−¬ng vµ kÕt luËn chung. Ch−¬ng 1. Tæng quan PhÇn tæng quan giíi thiÖu c¸c kiÕn thøc c¬ b¶n vµ c¸c kÕt qu¶nghiªn cøu cã liªn quan ®Õn luËn ¸n: - VËt liÖu perovskit víi thµnh phÇn kh«ng tØ l−îng g©y ra nh÷ngbiÕn ®æi vÒ cÊu tróc dÉn ®Õn xuÊt hiÖn nhiÒu tÝnh chÊt ®a d¹ng, ®Æc biÖt 3lµ tÝnh chÊt hÊp phô oxy cã liªn quan chÆt chÏ ®Õn ho¹t tÝnh xóc t¸ctrong ph¶n øng oxy ho¸ c¸c hydrocacbon. - §Ó chøng minh sù phï hîp gi÷a ph−¬ng tr×nh ®éng häc thùcnghiÖm víi c¬ chÕ ph¶n øng dÞ thÓ ®−îc ®Ò nghÞ, luËn ¸n ®· vËn dôngba c¬ chÕ truyÒn thèng (Langmuir-Hinshelwood, Marc-Van Krevelen,Rideal - Eley), do ®ã, trong phÇn tæng quan còng nh¾c l¹i mét vµi kh¸iniÖm chñ yÕu vÒ ba c¬ chÕ ®ã. - Tæng quan c¸c ph−¬ng ph¸p tæng hîp c¸c perovskit, ®Æc biÖtph−¬ng ph¸p sol-gel xitrat ®−îc sö dông t ...