Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Hoá học: Nghiên cứu phản ứng hydrogen hóa CO bằng các hệ xúc tác lưỡng kim loại Ni-Cu, Co-Cu phân tán trên các chất mang than hoạt tính, MgO, Al2O3 theo phương pháp phiếm hàm mật độ

Mục đích nghiên cứu của Luận án này nhằm so sánh và làm rõ vai trò của các tâm xúc tác trong các hệ xúc tác đơn hoặc lưỡng kim loại, làm rõ vai trò của các chất mang (AC, MgO và Al2O3) trong phản ứng hydrogen hóa CO. Mời các bạn cùng tham khảo!
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Hoá học: Nghiên cứu phản ứng hydrogen hóa CO bằng các hệ xúc tác lưỡng kim loại Ni-Cu, Co-Cu phân tán trên các chất mang than hoạt tính, MgO, Al2O3 theo phương pháp phiếm hàm mật độ BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM HÀ NỘI NGUYỄN BÌNH LONGNGHIÊN CỨU PHẢN ỨNG HYDROGEN HÓA CO BẰNG CÁC HỆ XÚC TÁC LƯỠNG KIM LOẠI Ni-Cu, Co-Cu PHÂN TÁN TRÊN CÁCCHẤT MANG THAN HOẠT TÍNH, MgO, Al2O3THEO PHƯƠNG PHÁP PHIẾM HÀM MẬT ĐỘ Chuyên ngành: Hóa lí thuyết và Hóa lí Mã số: 9.44.01.19 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC HÀ NỘI - 2020Công trình được hoàn thành tại: Trường ĐHSP Hà NộiNgười hướng dẫn khoa học:1. PGS.TS. NGUYỄN NGỌC HÀ - Trường ĐHSP Hà Nội2. GS.TS. JOHN Z. WEN - Trường Đại học Waterloo, Canada Phản biện 1: GS.TS. Lâm Ngọc Thiềm - Trường Đại học KHTN - Đại học Quốc gia Hà Nội Phản biện 2: PGS.TS. Vũ Anh Tuấn - Viện Hóa học Phản biện 3: PGS.TS. Lê Văn Khu - Trường ĐHSP Hà NộiLuận án sẽ được bảo vệ trước Hội đồng chấm luận án Trường họp tạiTrường Đại học Sư phạm Hà Nội vào hồi ….. giờ … ngày …tháng… năm… Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện: Thư viện Quốc Gia, Hà Nội hoặc Thư viện Trường Đại học Sư phạm Hà Nội DANH MỤC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ 1. Nguyen Ngoc Ha, Nguyen Thi Thu Ha, Nguyen Binh Long, LeMinh Cam. Conversion of Carbon Monoxide into Methanol on Alumina-Supported Cobalt Catalyst: Role of the Support and Reaction Mechanism - ATheoretical Study. 2019, Catalysts, 9(1):6. DOI: 10.3390/catal9010006 (IF =3.444, Q2). 2. Nguyễn Bình Long, Nguyễn Thị Thu Hà, Lê Minh Cầm, NguyễnNgọc Hà. Nghiên cứu lí thuyết khả năng hấp phụ CO và H2 Của hệ xúc táclưỡng kim loại Ni-Cu trên chất mang MgO(200) bằng phương pháp phiếmhàm mật độ. Tạp chí Hóa học, 2018, 56, 6e2, 189-193. 3. Nguyễn Bình Long, Nguyễn Thị Thu Hà, Lê Minh Cầm, Phùng ThịLan, Nguyễn Ngọc Hà. Nghiên cứu lí thuyết phản ứng hydrogen hóa CO trênhệ xúc tác lưỡng kim loại Ni2Cu2 trên chất mang MgO(200) bằng phương phápphiếm hàm mật độ. Tạp chí Hóa học, 2019, 57, 2e1,2, 108-114. 4. Nguyễn Bình Long, Nguyễn Thị Thu Hà, Phùng Thị Lan, Lê MinhCầm, Nguyễn Ngọc Hà. Nghiên cứu lí thuyết phản ứng hydro hóa CO trên hệxúc tác lưỡng kim loại Co2Cu2 trên chất mang MgO(200) bằng phương phápphiếm hàm mật độ. Phần 1: Giai đoạn hấp phụ và hoạt hóa. Tạp chí Khoa học,Trường ĐHQG Hà Nội, Vol. 36 No 1 (2020) 81-89. 5. Nguyễn Bình Long, Nguyễn Thị Thu Hà, Lê Minh Cầm, NguyễnNgọc Hà. Nghiên cứu lí thuyết phản ứng hydro hóa CO trên hệ xúc tác lưỡngkim loại Co2Cu2 trên chất mang MgO(200) bằng phương pháp phiềm hàmmật độ. Phần 2: Cơ chế phản ứng. Tạp chí Khoa học, Trường ĐHQG Hà Nội(accepted). 1 MỞ ĐẦU 1. Lý do chọn đề tài Cùng với sự phát triển của nền công nghiệp, nhu cầu về năng lượng ngàycàng trở nên cấp thiết. Các dạng nhiên liệu hóa thạch như dầu mỏ, than đá vớitrữ lượng có hạn đã được khai thác tối đa dẫn đến cạn kiệt. Ngoài ra, sự đốtcháy các nhiên liệu này tạo ra một lượng lớn khí CO 2, CO… gây ô nhiễm môitrường, ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe con người. Do đó, việc tìmkiếm các nguồn năng lượng mới thay thế là một vấn đề vô cùng cấp thiết ở quymô toàn cầu. Mặc dù đã có rất nhiều các công trình nghiên cứu thực nghiệm về vấnđề chuyển hóa syngas (CO và H2) trên các hệ xúc tác kim loại chuyển tiếp đơnlẻ hoặc có thêm promoter, nhưng cho đến nay, cơ chế phản ứng syngas trêncác hệ xúc tác nhiều thành phần (kim loại/promoter/chất mang) vẫn còn là mộtbài toán đối với các nhà khoa học. Xét về góc độ nghiên cứu lý thuyết, cũng córất nhiều các công trình nghiên cứu về chuyển hóa syngas trên các hệ xúc tácđơn lẻ như Ni, Co, Cu,… tuy nhiên, số lượng các nghiên cứu về phản ứngsyngas trên các hệ xúc tác nhiều thành phần, ví dụ như hệ xúc tác lưỡng kimloại mang trên chất mang, còn rất hạn chế. Trong khi những kết quả nghiêncứu cho các hệ này, nếu có, sẽ cung cấp các thông tin hữu ích làm rõ vai tròcủa các tâm kim loại, vai trò của chất mang, ... từ đó làm sáng tỏ cơ chế phảnứng. Các nghiên cứu lý thuyết về phản ứng chuyển hóa syngas trên các hệ xúctác lưỡng kim loại có thể được tiền hành bằng các phương pháp hóa học tínhtoán. Qua đó, có thể thu được các thông tin về cấu trúc hình học, cấu trúcelectron, năng lượng, tính chất, vai trò của các chất, sản phẩm trung gian, trạngthái chuyển tiếp cũng như tương tác giữa chúng. Chính vì những lý do trên, chúng tôi lựa chọn nghiên cứu đề tài “Nghiêncứu phản ứng hydrogen hóa CO bằng các hệ xúc tác lưỡng kim loại Ni-Cu,Co-Cu phân tán trên các chất mang than hoạt tính, MgO, Al2O3 theophương pháp phiếm hàm mật độ”. 2. Mục đích nghiên cứu Sử dụng các phương pháp hóa học tính toán để nghiên cứu cơ chế phảnứng hydrogen hóa CO trên các hệ xúc tác cluster kim loại chuyển tiếp Ni, Cu,Co, các hệ xúc tác lưỡng kim loại NiCu, CoCu và các hệ xúc tác cluster mangtrên chất mang than hoạt tính (AC) và oxide kim loại: MgO, Al2O3; so sánh vàlàm rõ vai trò của các tâm xúc tác trong các hệ xúc tác đơn hoặc lưỡng kimloại; làm rõ vai trò của các chất mang (MgO, Al2O3 và AC) trong phản ứnghydrogen hóa CO. 3. Nhiệm vụ nghiên cứu a) Nghiên cứu tài liệu, xây dựng tổng quan đánh giá về các vấn đề sau: - Cơ sở lí thuyết của các vấn đề hóa học lượng tử; nhiệt động lực học vàđộng hóa học có liên quan; các phương pháp hóa học tính toán được sử dụngtrong luận án (phương pháp DFT, CI-NEB, MD và mô phỏng Monter Carlo). 2 - Tình hình nghiên cứu phản ứng chuyển hóa syngas trên xúc tác ở trongnước và trên thế giới; các vấn đề còn tồn đọng, chưa giải quyết. b) Thực hiện các nghiên cứu tính toán cơ chế phản ứng hydrogen hóa COtrên các hệ xúc tác: cluster Ni, Cu, Co, NiCu, CoCu và các hệ xúc tác đưa lênchất mang MgO, A ...