Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Kỹ thuật Hóa học: Tổng hợp xúc tác Cu-Fe/SAPO-34 cho phản ứng khử xúc tác chọn lọc (SCR) NOx với NH3

Mục tiêu chính của luận án là “Tổng hợp xúc tác Cu-Fe/SAPO-34 cho phản ứng khử xúc tác chọn lọc (SCR) NOx với NH3” là nghiên cứu các đặc trưng xúc tác toàn diện, các phương pháp nghiên cứu quang phổ tại chỗ (in-situ), và nghiên cứu cơ chế cũng sẽ được xem xét.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Kỹ thuật Hóa học: Tổng hợp xúc tác Cu-Fe/SAPO-34 cho phản ứng khử xúc tác chọn lọc (SCR) NOx với NH3 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI DOÃN ANH TUẤNTổng hợp xúc tác Cu-Fe/SAPO-34 cho phản ứng khử xúc tác chọn lọc (SCR) NOx với NH3 Ngành: Kỹ thuật hóa học Mã số: 9520301 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ KỸ THUẬT HÓA HỌC Hà Nội – 2022 Công trình được hoàn thành tại: Trường Đại học Bách Khoa Hà Nội và Viên Nghiên cứu Xúc tác Leibniz, CHLB Đức Người hướng dẫn khoa học: 1. PGS. TS Phạm Thanh Huyền 2. GS. TS Lê Minh Thắng Phản biện 1: Phản biện 2: Phản biện 3: Luận án được bảo vệ trước Hội đồng đánh giá luận án tiến sĩ cấp Trường họp tại Trường Đại học Bách khoa Hà Nội Vào hồi …….. giờ, ngày ….. tháng ….. năm ………Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện: 1. Thư viện Tạ Quang Bửu - Trường ĐHBK Hà Nội 2. Thư viện Quốc gia Việt Nam 1 GIỚI THIỆU1. Tính cấp thiết Các nitơ oxit tồn tại trong môi trường ở các dạng khác nhau nhưN2O, NO, NO2, N2O3, N2O4 và N2O5. Theo định nghĩa, cụm từ NOxđược viết tắt cho nitơ ôxít (NO) và nitơ điôxít (NO2). Chúng đượccoi là tiền chất dẫn đến sự suy giảm tầng ozone, và là các chất gây ônhiễm không khí phổ biến ở các khu vực đô thị. Nguồn phát thảichính của NOx được tạo ra trong quá trình đốt cháy nhiên liệu hóathạch từ các nguồn cố định (như nhà máy nhiệt điện) và các nguồn diđộng (như phương tiện chạy bằng động cơ diesel). Trong những nămqua, nhiều công nghệ đã được phát triển và có sẵn trên thị trường đểkiểm soát khí thải NOx bao gồm kiểm soát nhiên liệu, kiểm soáttrong quá trình đốt cháy và kiểm soát sau quá trình đốt cháy. Trongsố các công nghệ này, phương pháp khử xúc tác chọn lọc oxit nitơbằng amoniac (NH3-SCR) với hiệu quả làm việc cao, độ chọn lọc caovà giá thành thấp là một trong những kỹ thuật xử lý sau quá trình đốtcháy phổ biến nhất để kiểm soát khí thải NOx trong các nguồn phátthải cố định và nguồn phát thải di động được áp dụng trên toàn thếgiới. Từ đầu những năm 1970, nhiều vật liệu xúc tác khác nhau đãđược phát triển cho phản ứng SCR xử lý NOx để đáp ứng quy địnhnghiêm ngặt về nồng độ phát thải NOx. Các xúc tác cho quá trìnhNH3-SCR phổ biến nhất được sử dụng để làm sạch khí thải từ cácnhà máy nhiệt điện là các oxit V2O5-WO3/TiO2, tuy nhiên, hệ xúc tácnày chỉ hoạt động trong phạm vi nhiệt độ trung bình và hẹp (khoảng300 - 500 °C) và độc tính của các loại vanadia là một vấn đề cần lưuý. Xúc tác MnOx cũng đã được quan tâm trong quá trình phát triểncác chất xúc tác SCR ở nhiệt độ thấp. Khi sử dụng các chất xúc táctrên cơ sở MnOx, NOx có thể được chuyển hóa ở nhiệt độ thấp hơn150 °C, tuy vậy hệ xúc tác này có khả năng chống chịu kém với tácnhân SO2 và H2O và quá trình này có thể hình thành N2O là sảnphẩm không mong muốn. Trong những năm gần đây, zeolit trao đổiion đã được báo cáo là xúc tác đầy hứa hẹn cho các loại phương tiệnchạy bằng động cơ diesel do khả năng thích ứng với vận tốc khônggian thể tích cao. Hơn nữa, zeolit có ưu điểm là giá thành rẻ, khôngđộc hại và ổn định nhiệt tốt. Gần đây, các zeolit có kích thước lỗ maoquản nhỏ với cấu trúc chabazit đã thu hút nhiều sự chú ý trong phản 2ứng NH3-SCR để khử NOx do hoạt tính tuyệt vời ở nhiệt độ thấp vàđộ ổn định thủy nhiệt cao, thời gian làm việc của xúc tác dài. Nhiều kim loại như Cu, Fe, Ce, Co, Mn v.v… đã được nghiên cứucho phản ứng NH3-SCR xử lý NOx. Trong số đó, Cu và Fe đã thu hútđược sự quan tâm đáng kể do tính sẵn có, hoạt tính cao và là xúc tácthích hợp cho vùng nhiệt độ hoạt động rộng. Fe-zeolite hoạt động tốtở nhiệt độ cao (trên 400 °C), trong khi Cu-zeolite đạt được hoạt tínhcao ở nhiệt độ thấp đến trung bình (200 – 400 °C). Nhiệt độ của khíthải chứa NOx từ các nguồn phát thải khác như động cơ diesel hoặcđộng cơ xăng vào khoảng 150 - 300 °C, trong khi nhiệt độ của bộ lọchạt trong động cơ diesel (DPF) thường trên 450 °C với sự có mặt củahơi nước. Hơn nữa, sự hạn chế không gian của bộ chuyển đổi xúc táctrong các động cơ này đòi hỏi các chất xúc tác phải hoạt động trongđiều kiện vận tốc không gian thể tích cao nhưng ở áp suất thấp.Trong công nghệ NH3-SCR, xúc tác phải hoạt động trong một phạmvi nhiệt độ rộng để phù hợp với khí thải động cơ diesel nhẹ và nặnghoặc khử NOx chọn lọc thành N2, đồng thời, nó cũng cần phải chịuđược tác nhân SO2 và H2O từ bất kỳ khí thải đốt cháy hydrocacbonnào. Do đó, ý tưởng về xúc tác cho phản ứng NH3-SCR với zeolittrao đổi ion lưỡng kim (Cu-Fe-) có thể được sử dụng làm vật liệuthay thế để thu được xúc tác SCR có khoảng nhiệt độ hoạt động rộngvà đáp ứng được các yêu cầu nêu trên. Trong số các vậ ...