Các yếu tố ảnh hưởng đến phản ứng phân bố lại toluen trên zeolit y biến tính tổng hợp từ cao lanh Việt Nam

Disproportionation of toluene with xylene high yields was studied over modified Y zeolite synthesized from kaolin of Vietnam. The effects of reaction temperature, weight hourly space velocity (WHSV) and of HZSM-5/HY ratios on toluene disproportionation have been investigated. The optimal condition of obtain the xylene high selectivity and the conversion of toluene is 17.15% HZSM-5/HY, WHSV = 3.99 h-1 and 438.6o C.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Các yếu tố ảnh hưởng đến phản ứng phân bố lại toluen trên zeolit y biến tính tổng hợp từ cao lanh Việt NamT¹p chÝ Hãa häc, T. 43 (4), Tr. 428 - 432, 2005 C¸C YÕU Tè ¶NH H ëng ®Õn ph¶n øng ph©n bè l¹i toluen trªn zeolit y biÕn tÝnh tæng hîp tõ cao lanh viÖt nam §Õn Tßa so¹n 3-9-2004 Ng« ThÞ ThuËn, NguyÔn §øc Chuy, NguyÔn TiÕn Trung Khoa Hãa häc, Tr êng §HKH Tù nhiªn, §HQG H( Néi SUMMARY Disproportionation of toluene with xylene high yields was studied over modified Y zeolite synthesized from kaolin of Vietnam. The effects of reaction temperature, weight hourly space velocity (WHSV) and of HZSM-5/HY ratios on toluene disproportionation have been investigated. The optimal condition of obtain the xylene high selectivity and the conversion of toluene is 17.15% HZSM-5/HY, WHSV = 3.99 h-1 and 438.6oC. The acid site density of 20%HZSM-5/HY sample was estimated by temperature programmed desorption (TPD) of NH3. I - Më ®Çu chóng t«i muèn sö dông nguån nguyªn liÖu cã s½n trong n/íc (zeolit Y tæng hîp tõ cao lanh C«ng nghÖ hãa dÇu trong nhiÒu thËp kû qua ViÖt Nam) mJ kh«ng ph¶i nhËp ngo¹i ®Ó tæng®! ®em l¹i nguån lîi khæng lå cho nÒn kinh tÕ hîp xylen tõ toluen [1].quèc d©n cña nh÷ng n/íc cã nÒn hãa häc dùa Trong bJi b¸o tr/íc [2], chóng t«i ®! kh¶otrªn c¬ së dÇu má. Bëi lÏ, tõ dÇu má ng/êi ta cã s¸t nh÷ng ®Æc tr/ng cña zeolit Y nh»m thu ®/îcthÓ s¶n xuÊt ra ph©n bãn, c¸c hîp chÊt polyme. ®é chuyÓn hãa vJ ®é chän läc cao cña xylen, Benzen, toluen, xylen (BTX) lJ 3 hi®ro- lJm nguyªn liÖu ®Çu cho qu¸ tr×nh ®ång ph©ncacbon vßng th¬m c¬ b¶n ®/îc sö dông nhiÒu hãa xylen t¹o p-xylen (®ång ph©n cã nhiÒu øngtrong ngJnh c«ng nghiÖp hãa dÇu còng nh/ dông nhÊt trong ba ®ång ph©n xylen) vJ ®! t×mc«ng nghiÖp hãa häc nãi chung. Song trong ba ®/îc hJm l/îng xóc t¸c tèi /u cho ph¶n øng (20%HZSM-5/HY). §Ó tiÕp tôc nghiªn cøu môchîp chÊt th¬m trªn th× nhu cÇu vÒ toluen lJ thÊp tiªu, trong bJi b¸o nJy chóng t«i tiÕn hJnh kh¶onhÊt, chØ chiÕm kho¶ng 11%. Trªn c¬ së ®ã, c¸c s¸t c¸c yÕu tè ¶nh h/ëng vJ t×m ra c¸c ®iÒu kiÖnnhJ khoa häc tiÕn hJnh t×m c¸ch ph©n bè l¹i tèi /u cho tõng yÕu tè ®Ó thu ®/îc xylen víi ®étoluen ®Ó thu ®/îc benzen vJ xylen. ViÖc t×m chän läc cao. Trªn c¬ së ®ã, chóng t«i ®! sökiÕm mét hÖ xóc t¸c tèt cho qu¸ tr×nh ph©n bè dông ph/¬ng ph¸p quy ho¹ch hãa thùc nghiÖml¹i toluen nh»m thu ®/îc ®é chuyÓn hãa vJ ®é bËc hai t©m trùc giao víi 3 nh©n tè ¶nh h/ëngchän läc cao cña xylen lJ mét yªu cÇu cÊp thiÕt cho hJm môc tiªu lJ ®é chän läc xylen [3]. DùavJ cã ý nghÜa thùc tiÔn khoa häc. §! cã rÊt vJo hJm môc tiªu m« t¶ ®óng thùc nghiÖm, sÏnhiÒu hÖ xóc t¸c ®/îc sö dông nh»m thu ®/îc t×m ®/îc gi¸ trÞ cña hJm môc tiªu tøc lJ thu®é chän läc cao cña p-xylen nh/: Fe/ZSM-5, ®/îc kÕt qu¶ nghiªn cøu mJ kh«ng cÇn lJm thÝMg, Si/ZSM-5, Al2O3, SiO2/ZSM-5,… ë ®©y, nghiÖm.428 II - thÝ nghiÖm axit yÕu cña nã. C¬ chÕ ph¶n øng ph©n bè l¹i toluen kh¸ phøc t¹p, ®ßi hái xóc t¸c cã cÊu tróc ChuyÓn zeolit NaY, NaZSM-5 vÒ d¹ng HY, h×nh häc vJ ®é axit phï hîp [4]. §é axit qu¸HZSM-5 b»ng c¸ch trao ®æi víi dung dÞch m¹nh hoÆc qu¸ yÕu ®Òu ¶nh h/ëng kh«ng tètNH4NO31M cã tû lÖ phï hîp vJ x¸c ®Þnh phÇn ®Õn ph¶n øng, t¹o nhiÒu s¶n phÈm phô vJ sù cèctr¨m Na2O trao ®æi b»ng ph/¬ng ph¸p phæ hÊp hãa nhanh chãng dÉn ®Õn lJm mÊt nhanh ho¹tthô nguyªn tö (AAS). tÝnh xóc t¸c theo thêi gian. Nh/ vËy, ®é axit cña xóc t¸c lJ mét trong nh÷ng yÕu tè ¶nh h/ëng TiÕn hJnh trén c¬ häc theo phÇn tr¨m khèi m¹nh ®Õn ®é chuyÓn hãa vJ ®é chän läc xylen.l/îng cña HZSM-5 vJ HY. MÉu xóc t¸c tèt nhÊt XuÊt ph¸t tõ lÝ do ®ã nªn chóng t«i ®! biÕn tÝnh(20%HZSM-5/HY) ®/îc ®Æc tr/ng b»ng ph/¬ng HY b»ng c¸ch trén c¬ häc víi HZSM-5 theoph¸p khö hÊp phô NH3 theo ch/¬ng tr×nh nhiÖt hJm l/îng tÝnh to¸n tr/íc (phÇn tr¨m khèi®é (TPD). Ph¶n øng ph©n bè l¹i toluen ®/îc tiÕn l/îng) trªn m¸y l¾c trong vßng 5 giê, sau ®ãhJnh trong pha khÝ theo ph/¬ng ph¸p dßng ®em nun ...