Nghiên cứu cấu trúc và độ bền của Cluster Silic Sin ti2 (n = 1–8) bằng phương pháp hóa học tính toán

Sử dụng lý thuyết phiếm hàm mật độ, các cấu trúc hình học và sự ổn định của các cluster Sin Ti2 (n = 1-8) ở mức lí thuyết B3P86 / 6-311 + G (d) đã được chúng tôi nghiên cứu. Khi so sánh với các cấu trúc của các cluster khác, chúng tôi thấy rằng các cluster này được hình thành bằng cách thêm một nguyên tử Si vào cluster Si pha tạp Ti có số nguyên tử nhỏ hơn.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Nghiên cứu cấu trúc và độ bền của Cluster Silic Sin ti2 (n = 1–8) bằng phương pháp hóa học tính toán 12, Số 2018 Tạp chí Khoa học - Trường ĐH Quy Nhơn, ISSN: 1859-0357, Tập 12, SốTập 1, 2018, Tr.1,37-46 NGHIÊN CỨU CẤU TRÚC VÀ ĐỘ BỀN CỦA CLUSTER SILIC SinTi2 (n = 1–8) BẰNG PHƯƠNG PHÁP HÓA HỌC TÍNH TOÁN PHẠM NGỌC THẠCH*, TRƯƠNG THỊ CẨM MAI, LÊ THỊ THANH LIỄU, NGUYỄN THỊ LỜI Khoa Hóa, Trường Đại học Quy Nhơn TÓM TẮT Sử dụng lý thuyết phiếm hàm mật độ, các cấu trúc hình học và sự ổn định của các cluster SinTi2 (n = 1-8) ở mức lí thuyết B3P86 / 6-311 + G (d) đã được chúng tôi nghiên cứu. Khi so sánh với các cấu trúc của các cluster khác, chúng tôi thấy rằng các cluster này được hình thành bằng cách thêm một nguyên tử Si vào cluster Si pha tạp Ti có số nguyên tử nhỏ hơn. Cơ chế tăng trưởng này tương tự như các cluster Si pha tạp một nguyên tử Ti. Phân tích năng lượng liên kết trung bình, sự khác biệt của năng lượng bậc hai và năng lượng phân li cho thấy Si4Ti2 bền hơn các cluster khác do cấu trúc hình học nhỏ gọn của nó. Cần phải nghiên cứu thêm về cấu trúc điện tử của nó để giải thích một cách cẩn thận sự ổn định cao này. Từ khóa: Lý thuyết phiếm hàm mật độ, cluster Si pha tạp Ti, cấu trúc cluster. ABSTRACT Investigating the Structures and Stability of Cluster SinTi2 (n = 1–8) with Chemical Calculations Using the density functional theory, we studied geometrical structures and stability ofthe cluster series SinTi2 (n=1-8) at the B3P86/6-311+G(d) level of theory. Upon comparison with structures of other cluster series, we found that these clusters are formed by adding an Si atom on the smaller doubly Ti-doped Si cluster. This growth mechanism is similar to that of the singly Ti-doped Si clusters. The analysis of average binding energy, second-order difference of energy and dissociation energy for the series showed that Si4Ti2 is more stable than other clusters due to its compact geometrical structure. More investigation into its electronic structure needs to be carried out in order to explain carefully the enhanced stability. Keywords: Density functional theory, Ti-doped silicon cluster, cluster structure. 1. Giới thiệu Trong công cuộc tìm kiếm vật liệu mới để phục vụ tốt hơn cho cuộc sống, khoa học nano đã có những bước phát triển nhanh chóng và đạt được nhiều thành quả to lớn, thúc đẩy và gắn kết chặt chẽ với sự phát triển của các ngành khoa học khác như khoa học máy tính, quang điện tử, sensor, dược học…[1]. Trong các loại vật liệu nano, cluster chiếm vị trí quan trọng vì nó vừa có thể được ứng dụng như một vật liệu nano 0D vừa có thể là đơn vị cấu trúc để tạo nên các vật liệu nano 1D, 2D và 3D [2]. Cluster silic (Si) được quan tâm nghiên cứu nhiều từ cả góc độ khoa học cơ bản và ứng dụng bởi nó là nguyên tố được sử dụng nhiều nhất trong thiết bị điện tử và công nghệ cao. Việc nghiên cứu một cách hệ thống về cluster Si pha tạp một nguyên tử của nguyên tố khác cho thấy Email: phamngocthach@qnu.edu.vn Ngày nhận bài: 8/5/2017; Ngày nhận đăng: 28/5/2017 * 37 Phạm Ngọc Thạch, Trương Thị Cẩm Mai, Lê Thị Thanh Liễu, Nguyễn Thị Lời cấu trúc và tính chất cluster pha tạp phụ thuộc rất nhiều vào bản chất của kim loại chuyển tiếp, một số kim loại có xu hướng thay thế Si trong cluster chủ, một số khác ưu tiên cộng vào bề mặt cluster chủ [3,4]. Gần đây, một số nghiên cứu cho thấy khi pha tạp hai nguyên tử kim loại vào cluster Si thì ảnh hưởng của nguyên tử thứ hai đối với cluster chủ khác so với nguyên tử thứ nhất và có nhiều điều thú vị về liên kết giữa hai nguyên tử kim loại pha tạp [5-8]. Để có hiểu biết sâu hơn về hiệu ứng pha tạp đối với clustser Si, cần có nhiều hơn nữa những nghiên cứu hệ thống và chi tiết về sự pha tạp hai hoặc nhiều hơn nguyên tử kim loại vào cluster Si. Một nghiên cứu gần đây đã cho thấy cluster SinTi (n=1-10) được tạo thành theo quy luật cộng nguyên tử Si vào cluster pha tạp nhỏ hơn [9]. Tuy nhiên chưa có công trình nào công bố về ảnh hưởng của nguyên tử Ti thứ hai đến cluster Si. Vì thế, trong công trình này, chúng tôi áp dụng phương pháp tính phiếm hàm mật độ để khảo sát cấu trúc và độ bền của dãy cluster SinTi2 với n = 1–8. 2. Phương pháp tính Phương pháp phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory - DFT) đã và đang được sử dụng phổ biến để nghiên cứu dự đoán lý thuyết về cluster nguyên tử và đã cho những kết quả phù hợp tốt với thực nghiệm [3,4]. Nhiều nghiên cứu về cluster Si pha tạp một nguyên tử kim loại chuyển tiếp cho thấy phương pháp phiếm hàm mật độ lai hóa B3P86 kết hợp với bộ hàm cơ sở tách ba 6-311+G(d) cho kết quả về cấu trúc và độ bền phù hợp tốt với thực nghiệm [9,10]. Vì thế, hình học của các đồng phân của cluster SinTi2 được tối ưu tại mức lý thuyết B3P86/6-311+G(d). Tần số dao động điều hòa cũng được tính ở cùng mức lý thuyết để khẳng định cấu trúc thu được là cực tiểu thực sự trên bề mặt thế năng và tính năng lượng dao động điểm không (Zero point energy, ZPE) của đồng phân. Các tính toán hóa học lượng tử đều được thực hiệ ...