Thử đánh giá về vai trò của khuếch tán trong Zeolit thông qua năng lượng hoạt hóa của phản ứng phân hủy No

A crucial turn in the investigation on NO decomposition occured when Iwamoto et al [1] first found that copper-exchanged zeolites, in particular Cu-ZSM-5 zeolites, were effective catalysts for NO decomposition. These catalysts have been the object of the most active investigations ever since. Due to small pore size of zeolites, the reactant diffusion seems play an important part in the reaction kinetics. This article is aimed to evaluate the role of diffusion by means of activation energy of NO decomposition on Me/Zeolites ZSM-5 and mordenit.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Thử đánh giá về vai trò của khuếch tán trong Zeolit thông qua năng lượng hoạt hóa của phản ứng phân hủy NoT¹p chÝ Hãa häc, T. 42 (3), Tr. 308 - 310, (2004) Thö ®¸nh gi¸ vÒ vai trß cña khuÕch t¸n trong zeolit th«ng qua n¨ng l îng ho¹t hãa cña ph¶n øng ph©n hñy NO §Õn Tßa so¹n 21-8-2003 TrÇn V¨n Nh©n , Lª Thanh S¬n2, Lª Thanh S¬n1, Khóc Quang §¹t1 1 1 Khoa Hãa häc, Tr êng §HKHTN, §HQG H% Néi 2 Khoa Hãa häc, §¹i häc khoa häc HuÕ Summary A crucial turn in the investigation on NO decomposition occured when Iwamoto et al [1] first found that copper-exchanged zeolites, in particular Cu-ZSM-5 zeolites, were effective catalysts for NO decomposition. These catalysts have been the object of the most active investigations ever since. Due to small pore size of zeolites, the reactant diffusion seems play an important part in the reaction kinetics. This article is aimed to evaluate the role of diffusion by means of activation energy of NO decomposition on Me/Zeolites ZSM-5 and mordenit. I - Më ®Çu II - Thùc nghiÖm ViÖc gi¶m thiÓu t¸c h¹i cña khÝ th¶i l mét KhÝ NO ®îc ®iÒu chÕ tõ Cu v axit nitric,th¸ch thøc lín ®èi víi c¸c nh nghiªn cøu vÒ kho¶ng nång ®é nghiªn cøu kho¶ng 100 ppm.xóc t¸c b¶o vÖ m«i trêng [2, 3]. Trong c¸c chÊt Trén 0,1 - 0,2 g zeolit víi th¹ch anh ®Õn thÓg©y « nhiÔm kh«ng khÝ th× 3 chÊt ®îc quan t©m tÝch V = 3 - 5 cm3 ®îc ®Æt trong èng th¹ch anh.nhiÒu nhÊt l NOx, CO v HC (hi®rocacbon). Cho dßng chÊt ph¶n øng ®i qua víi tèc ®é dßngTrong 3 chÊt n y viÖc oxi hãa CO v HC dÔ thùc cì 400 cm3/min. §o ®é chuyÓn hãa ë 200 -hiÖn, cßn viÖc ph©n hñy NOx khã kh¨n h¬n. §Ó 500oC. Nång ®é NO tríc v sau ph¶n øng ®îcph©n hñy (hoÆc khö) NOx cã thÓ dïng c¸c chÊt x¸c ®Þnh b»ng m¸y Testo 339 víi sens¬ ®iÖnxóc t¸c l kim lo¹i quÝ (Pt, Pd, Rh), c¸c oxit hãa, ®é chÝnh x¸c 1 - 2 ppm.baz¬ (V2O5, Fe2O3, CuO, Cr2O3...) v c¸c zeolit 1. KÕt qu¶trao ®æi kim lo¹i. Tõ ®é chuyÓn hãa ë c¸c nång ®é v nhiÖt ®é Trong b i b¸o n y tr×nh b y mét sè kÕt qu¶ kh¸c nhau ®c x¸c ®Þnh ®îc tèc ®é ph¶n øng,thu ®îc khi nghiªn cøu ph¶n øng ph©n hñy NO bËc ph¶n øng, h»ng sè tèc ®é v n¨ng lîngtrªn 2 lo¹i zeolit trao ®æi víi kim lo¹i, Me/ZSM- ho¹t hãa. KÕt qu¶ tÝnh to¸n cho thÊy ph¶n øng5 v Me/mordenit víi Me = Cu2+ v Co2+. ViÖc ph©n hñy NO l bËc 1. H»ng sè tèc ®é km quy vÒchän 2 zeolit ZSM-5 v mordenit cã kÝch thíc 1 gam zeolit v kn quy vÒ 1 mol kim lo¹i ëlç kh¸c nhau nh»m t×m hiÓu ¶nh hëng cña yÕu 400oC v n¨ng lîng ho¹t hãa E cña c¸c mÉutè khuÕch t¸n trong mao qu¶n ®Õn ®éng häc cñaph¶n øng. xóc t¸c ®îc tr×nh b y trong b¶ng 1.308 B¶ng 1: H»ng sè tèc ®é ë 400oC v n¨ng lîng ho¹t hãa E cña ph¶n øng ph©n hñy NO trªn xóc t¸c zeolit Me-ZSM-5 v Me-mordenit Sè mol MÉu Lîng Th nh phÇn Me/g NO, Kn, s-1. mol. E, xóc Si/Al xóc t¸c, Km, s1.g-1 xóc t¸c xóc t¸c ppm Me-1 10-4 kcal/mol t¸c g 10-4 Z4 Co/ZSM-5 47 0,15 3,30 56 24,0 7,3 4,5 Z5 Co/ZSM-5 23 0,15 4,70 64 32,5 6,9 4,5 Z6 Cu/ZSM-5 47 0,10 1,00 100 11,0 11,2 5,0 Z7 Cu/ZSM-5 47 0,10 3,30 100 16,5 5,0 5,0 Z8 Cu/ZSM-5 23 0,10 6,00 200 18,0 3,0 5,0 Z13 H/mordenit 5 0,20 4,80 51 28,0 1,1 4,0 Z14 Co/mordenit 5 0,20 1,30 55 31,0 4,8 4,0 Z15 Cu/mordenit 5 0,20 2,00 57 36,0 3,6 4,02. V ...