Nghiên cứu tính toán hiệu năng cao sự hydro hóa vật liệu graphene một chiều

Bài viết "Nghiên cứu tính toán hiệu năng cao sự hydro hóa vật liệu graphene một chiều" trình bày Các tính chất cấu trúc và điện tử giàu đặc tính của AGNR chức hóa hydro sẽ là rất tiềm năng cho các ứng dụng cách điện tiên tiến tương lai. Các dự đoán DFT trong nghiên cứu này là hoàn toàn có thể kiểm chứng bằng các phép đo thực nghiệm hiện đại như STM (scanning tunneling microscope) và ARPES (angle-resolved photoemission spectroscopy). Mời các bạn cùng tham khảo!
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Nghiên cứu tính toán hiệu năng cao sự hydro hóa vật liệu graphene một chiều NGHIÊN CỨU TÍNH TOÁN HIỆU NĂNG CAO SỰ HYDRO HÓA VẬT LIỆU GRAPHENE MỘT CHIỀU Cao Thanh Xuân1, Nguyễn Thị Hương2 Trần Minh Tiến2, Nguyễn Duy Khanh3 1. Phòng Khoa học. 2. Viện Phát triển Ứng dụng. 3. Trung tâm Công nghệ thông tin Email: 2034401020024@tdmu.edu.vn, TÓM TẮT Các tính chất cấu trúc và điện tử của vật liệu graphene 1D cạnh ghế bành (AGNR) chức hóa nguyên tử hydro là được nghiên cứu bằng các tính toán phiếm hàm mật độ hiệu năng cao (DFT). Các đại lượng DFT để xác định các tính chất cấu trúc và điện tử là được phát triển đầy đủ bao gồm năng lượng chức hóa, các thông số mạng tối ưu hóa, cấu trúc vùng điện tử, mật độ trạng thái điện tử và phân bổ mật điện tích không gian. Các tính toán tối ưu xác định rằng sự chức hóa hydro hai mặt là ổn định hơn chức hóa một mặt. Năng lượng chức hóa hai mặt tính toán được đạt giá trị -3.67821 eV. Giá trị năng lượng chức hóa này là đủ lớn để tạo ra cấu trúc bền vững. AGNR nguyên sơ có cấu trúc phẳng do liên kết σ rất mạnh trong liên kết C-C khi chức hóa hydro thì độ mấp mô cấu trúc khoảng 0.58 Å xuất hiện do sự chiếm ưu thế của liên kết H-C mạnh mới hình thành. Cấu trúc vùng điện tử của AGNR nguyên sơ biểu thị độ rộng vùng cấm năng lượng trực tiếp có giá trị 0.9 eV. Dưới ảnh hưởng của chức hóa hydro hai mặt thì độ rộng vùng cấm năng lượng được mở ra rất lớn có giá trị 4.45 eV. Độ rộng vùng cấm năng lượng 4.45 eV này biểu thị rằng AGNR chức hóa hydro là thuộc về chất cách điện đơn lớp. Nguyên nhân gây ra độ rộng vùng cấm năng lượng lớn là do sự lai hóa mạnh trong liên kết H-C. Các tính chất cấu trúc và điện tử giàu đặc tính của AGNR chức hóa hydro sẽ là rất tiềm năng cho các ứng dụng cách điện tiên tiến tương lai. Các dự đoán DFT trong nghiên cứu này là hoàn toàn có thể kiểm chứng bằng các phép đo thực nghiệm hiện đại như STM (scanning tunneling microscope) và ARPES (angle-resolved photoemission spectroscopy). Từ khóa: Tính toán hiệu năng cao, phương pháp DFT, graphene, graphene 1D, năng lượng chức hóa, cấu trúc vùng điện tử, mật độ trạng thái điện tử và chất cách điện tiên tiến. 1. GIỚI THIỆU Khoa học vật liệu thấp chiều đã thu hút nhiều mối quan tâm gần đây kể từ khi vật liệu đơn lớp graphene hai chiều (2D) đầu tiên được tổng hợp thành công bằng phương pháp bóc tách đơn lớp của graphite ba chiều (3D) [Hashimoto, 2004; Berger, 2004; Novoselov, 2004]. Graphene 2D đã mang đến tiềm năng to lớn cho các ứng dụng hiệu năng cao bởi vì độ rộng đơn lớp và các tính chất vật lý mới độc đáo [Jo và nnk., 2012]. Tuy nhiên, graphene không có độ rộng vùng cấm năng lượng đã hạn chế tiềm năng ứng dụng của nó trong các thiết bị điện tử hiệu năng cao [Zhan và nnk., 2012]. Từ quan điểm hình học, giam cầm một chiều (1D) của graphene 2D có 333 thể cải thiện độ rộng vùng cấm cho graphene 2D [Lu và nnk., 2010]. Sự giam cầm 1D của graphene 2D hình thành các dãy graphene 1D (GNR) [Lee và nnk., 2011]. GNR với độ rộng vùng cấm được mở rộng đã thu hút nhiều mối quan tâm nghiên cứu bao gồm cả thực nghiệm, tính toán và lý thuyết. GNR có hai dạng cấu trúc cạnh điển hình là cạnh nghế bành (AGNR) và zigzag (ZGNR). AGNR được biết đến là vật liệu bán dẫn có độ rộng vùng cấm trực tiếp không từ tính, trong khi đó ZGNR là bán dẫn phản sắt từ với định hướng spin up và spin down đối xứng dọc theo các cạnh [Jafarova và nnk., 2020]. Ngoài ra, cả AGNR và ZGNR đều có điểm giống nhau là có độ rộng vùng cấm năng lượng phụ thuộc mạnh vào độ rộng. Mặc dù GNR với độ rộng vùng cấm được mở rộng đã khắc phục được điểm bất lợi lớn của graphene 2D cho các ứng dụng điện tử, tuy nhiên các tính chất thiết yếu của GNR cần được đa dạng xa hơn để phù hợp cho nhiều ứng dụng cần độ rộng vùng cấm năng lượng lớn hơn. Nhiều phương pháp khác nhau có thể làm đa dạng các tính chất thiết yếu của GNR như doping nguyên tử [Lin và nnk., 2021], chức hóa cạnh [Xiang và nnk., 2016], chức hóa bề mặt [Kang và nnk., 2011], biến dạng cơ học [Min và nnk., 2011], tạo khuyết tật tinh thể [Yang và nnk., 2018], tạo cấu trúc dị chất và áp điện trường hoặc từ trường ngoài [Ong và nnk., 2012] .Trong số các phương pháp đã đề cập thì doping nguyên tử của GNR là phương pháp rất hiệu quả có thể làm đa dạng mạnh các tính chất thiết yếu của GNR. Sử dụng các tính toán DFT, Duy Khanh Nguyen và các cộng sự đã nghiên cứu sự hấp phụ nguyên tử fluo lên AGNR và ZGNR [Nguyen và nnk., 2017]. Kết quả nghiên cứu DFT này cho thấy rằng AGNR hấp phụ nguyên tử fluo có thể tạo ra các kim loại hoặc bán dẫn loại p phụ thuộc vào nồng độ và sự phân bổ nguyên tử fluo và đặc tính sắt từ là chỉ được hình thành dưới hấp phụ fluo ở nồng độ thấp. Trong khi đó, ZGNR hấp phụ fluo có thể tạo ra nhiều cấu hình từ tính đa dạng gồm sắt từ và phản sắt từ ở nồng độ thấp. Thông qua các tính toán nguyên lý ban đầu, Shih-Yang Lin và các cộng sự đã nghiên cứu các tính chất cấu trúc, điện tử và từ tính của GNR hấp phụ các kim loại chuyển tiếp 3d [Sevinçli và nnk., 2008]. Kết quả này chỉ ra rằng các nguyên tử kim loại chuyển tiếp 3d là hấp phụ tối ưu tại vị trí hollow và tạo ra sự chuyển dời từ cấu trúc vùng bán dẫn có độ rộng vùng cấm hẹp không từ tính trong GNR nguyên sơ đến cấu trúc vùng kim loại không từ, phản sắt từ và sắt từ trong GNR hấp phụ kim loại. Dana Krepel và Oded Hod đã nghiên cứu lý thuyết phiếm hàm mật độ tiên tiến hiệu ứng hấp phụ nguyên tử lithium (Li) lên AGNR [Krepel và nnk., 2011]. Kết quả nghiên cứu này biểu thị rằng ở nồng độ hấp phụ thấp thì vị trí hấp phụ tối ưu nhất của Li là ở vị trí hollow gần cạnh của AGNR và AGNR hấp phụ Li trở thành kim loại ở nồng độ hấp phụ đủ lớn. Yu-Tsung Lin và các cộng sự đã nghiên cứu DFT của GNR hấp phụ các nguyên tử kim loại kiềm [Lin và nnk., 2011]. Kết quả nghiên cứu này cho thấ ...