Nghiên cứu tính toán hiệu năng cao sự oxy hóa của vật liệu graphene một chiều

Bài viết "Nghiên cứu tính toán hiệu năng cao sự oxy hóa của vật liệu graphene một chiều" tìm hiểu đại lượng vật lý DFT để xác định các tính chất cấu trúc và điện tử là được phát triển đầy đủ bao gồm năng lượng hấp phụ, các thông số cấu trúc tối ưu, cấu trúc vùng điện tử, mật độ trạng thái điện tử và phân bổ điện tích không gian. Các đại lượng được phát triển này là được liên hệ chặt chẽ và logic với nhau để xác định rõ ràng bức tranh vật lý và hóa học đa dạng gây ra bởi hấp phụ O. Mời các bạn cùng tham khảo!
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Nghiên cứu tính toán hiệu năng cao sự oxy hóa của vật liệu graphene một chiều NGHIÊN CỨU TÍNH TOÁN HIỆU NĂNG CAO SỰ OXY HÓA CỦA VẬT LIỆU GRAPHENE MỘT CHIỀU Huỳnh Thân Phúc1, Nguyễn Duy Khanh1 Nguyễn Thanh Tùng2, Đỗ Thị Hồng Châu2 1. Trung tâm Công nghệ thông tin; 2. Viện Phát triển Ứng dụng Email: khanhnd@tdmu.edu.vn, TÓM TẮT Các tính chất cấu trúc và điện tử của graphene một chiều (1D) cạnh ghế bành (AGNR) hấp phụ nguyên tử oxy (O) là được nghiên cứu thông qua các tính toán phiếm hàm mật độ (DFT) hiệu năng cao. Các đại lượng vật lý DFT để xác định các tính chất cấu trúc và điện tử là được phát triển đầy đủ bao gồm năng lượng hấp phụ, các thông số cấu trúc tối ưu, cấu trúc vùng điện tử, mật độ trạng thái điện tử và phân bổ điện tích không gian. Các đại lượng được phát triển này là được liên hệ chặt chẽ và logic với nhau để xác định rõ ràng bức tranh vật lý và hóa học đa dạng gây ra bởi hấp phụ O. Các vị trí hấp phụ O ban đầu được tính toán bao gồm vị trí top, bridge (cầu) và hollow. Các tính toán tối ưu hóa xác định rằng O hấp phụ tối ưu nhất tại vị trí cầu của AGNR và cấu trúc AGNR hấp phụ O là đạt trạng thái ổn định khá tốt. Năng lượng hấp phụ được tính toán là khá lớn do vậy hệ hấp phụ này là thuộc về hấp phụ hóa học. AGNR nguyên sơ có độ rộng vùng cấm năng lượng được mở ra là 0.9 eV so với cấu trúc graphene hai chiều (2D). Mặc dù, độ rộng vùng cấm được mở ra này của AGNR nguyên sơ đã khắc phục được nhược điểm lớn của graphene 2D cho một số ứng dụng điện tử, tuy nhiên độ rộng vùng cấm này vẫn chưa phù hợp cho một số ứng dụng yêu cầu độ rộng vùng cấm lớn hơn hoặc thu hẹp hơn. Dưới ảnh hưởng của hấp phụ O, độ rộng vùng cấm của AGNR nguyên sơ được thu hẹp lại là 0.48 eV, độ rộng vùng cấm được thu hẹp này của AGNR hấp phụ O là rất phù hợp cho vật liệu kênh dẫn cho các transistor hiệu ứng trường hiệu năng cao. Các dự đoán DFT trong nghiên cứu này là có thể được kiểm chứng hoàn toàn bởi các phép đo thực nghiệm như kính hiển vi quét xuyên hầm (scanning tunneling microscope) (STM), kính hiển vi điện tử truyền qua (transmission electron microscopy) (TEM), quang phổ quang phân giải theo góc (angle-resolved photoemission spectroscopy) (ARPES) và quét đặc điểm kỹ thuật xuyên hầm (scanning tunneling spectroscopy) (STS). Từ khóa: Tính toán hiệu năng cao, lý thuyết phiếm hàm mật độ, hấp phụ oxy, graphene 1D, năng lượng hấp phụ, cấu trúc vùng điện tử, mật độ trạng thái điện tử và phân bổ mật độ điện tích. 1. GIỚI THIỆU Graphene được biến đến là dạng thù hình đơn lớp cơ bản nhất của nguyên tố carbon (C) và các nguyên tố C cấu thành graphene được sắp xếp trong mạng lục giác phẳng đối xứng cao [Gao và nnk., 2011]. Kể từ khi được tổng hợp thành công lần đầu tiên vào năm 2004, graphene 325 đã thu hút khá nhiều mối quan tâm nghiên cứu bởi vì các tính chất mới độc đáo của nó [Novoselov và nnk., 2004]. Graphene đã được sử dụng rộng rãi trong nhiều ứng dụng khác nhau như vật dẫn trong suốt [Ma và nnk., 2019], lớp phủ và sơn chống ăn mòn [Kulyk và nnk., 2019], cảm biến có độ nhạy cao [Ma và nnk., 2012], thiết bị điện tử hiệu năng cao [Wang và nnk., 2021], màn hình siêu mỏng [Polat và nnk., 2014], tấm pin mặt trời [Mahmoudi và nnk., 2018], giải trình tự DNA nhanh [Heerema và nnk., 2016] và phân phối thuốc. Tuy nhiên, graphene vẫn còn tồn tại đặc tính bất lợi để triển khai trong các thiết bị điện tử là không có độ rộng vùng cấm năng lượng. Do vậy, nghiên cứu mở rộng độ rộng vùng cấm năng lượng trong graphene là vấn đề cấp thiết để triển khai vật liệu tiềm năng này cho các ứng dụng điện tử. Nhiều ý tưởng mở rộng độ rộng vùng cấm trong graphene đã được tiến hành như hấp phụ nguyên tử [Sevinçli và nnk., 2008], thay thế nguyên tử [Wang và nnk., 2012], chức hóa bề mặt [Zhao và nnk., 2015], tạo khuyết tật [Yang và nnk., 2018], biến dạng cơ học, áp điện trường hoặc từ trường ngoài [Min, 2011; Ong, 2012] và giam cầm ở kích thước hữu hạn [Yeh và nnk., 2016]. Trong số các phương pháp này thì giam cầm ở kích thước hữu hạn tấm graphene hai chiều (2D) có thể tạo ra cấu trúc graphene một chiều (1D) với độ rộng vùng cấm được mở ra mà không làm biến dạng cấu trúc mạng tổ ong [Son và nnk., 2006]. Graphene bị giam cầm ở kích thước hữu hạn được gọi các dãy graphene 1D (GNR). Có hai dạng cấu trúc cạnh điển hình của GNR được hình thành do sự kết thúc ở kích thước hữu hạn là cạnh ghế bành (AGNR) và cạnh zigzag (ZGNR) [Yazyev và nnk., 2013]. Cả AGNR và ZGNR đều có đặc điểm chung là độ rộng vùng cấm phụ thuộc mạnh vào độ rộng hữu hạn; tuy nhiên, AGNR là chất bán dẫn không từ tính, trong khi đó ZGNR biểu thị là chất bán dẫn phản sắt từ với sự định hướng spin up và spin down đối xứng ở hai cạnh đối diện [Jafarova và nnk., 2020]. Mặc dù GNR với độ rộng vùng cấm được mở ra có thể phù hợp cho một số ứng dụng điện tử, tuy nhiên độ rộng vùng cấm này vẫn còn chưa phù hợp cho nhiều ứng dụng yêu cầu độ rộng vùng cấm lớn hơn hoặc hẹp hơn. Do đó, nghiên cứu để làm đa dạng các tính chất thiết yếu của GNR là chủ đề hấp dẫn và đang thu hút nhiều nổ lực nghiên cứu gần đây. Nhiều cách tiếp cận khác nhau có thể làm đa dạng các tính chất thiết yếu của GNR đã được sử dụng như doping nguyên tử [Lin và nnk., 2021], chức hóa cạnh [Xiang và nnk., 2016], chức hóa bề mặt [Zhao và nnk., 2015], biến dạng cơ học [Min và nnk., 2011], tạo khuyết tật [Yang và nnk., 2018] và áp điện trường hoặc từ trường ngoài [Ong và nnk., 2012]. Doping nguyên tử được xem là phương pháp hiệu quả có thể làm đa dạng mạnh các tính chất thiết yếu của GNR. Sử dụng các tính toán nguyên lý ban đầu, Duy Khanh Nguyen và các cộng sự đã nghiên cứu các tính chất cấu trúc, điện tử và từ tính của GNR hấp phụ các nguyên tử fluo [Nguyen và nnk., 2017]. Kết quả nghiên cứu này chỉ ra rằng AGNR hấp phụ nguyên tử fluo có thể tạo ra các c ...