Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Hóa học: Nghiên cứu tổng hợp và biến tính vật liệu cơ kim HKUST-1 làm xúc tác cho phản ứng chuyển hoá 4-nitrophenol thành 4-aminophenol

Mục tiêu nghiên cứu của đề tài "Nghiên cứu tổng hợp và biến tính vật liệu cơ kim HKUST-1 làm xúc tác cho phản ứng chuyển hoá 4-nitrophenol thành 4-aminophenol" là nghiên cứu một cách có hệ thống các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp HKUST-1 theo phương pháp đã chọn để tạo ra HKUST-1 có độ bền nhiệt, diện tích bề mặt riêng và hiệu suất cao; Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình biến tính HKUST-1...
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Hóa học: Nghiên cứu tổng hợp và biến tính vật liệu cơ kim HKUST-1 làm xúc tác cho phản ứng chuyển hoá 4-nitrophenol thành 4-aminophenol BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI Bùi Thị Thanh HàNGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VÀ BIẾN TÍNH VẬT LIỆUCƠ KIM HKUST-1 LÀM XÚC TÁC CHO PHẢN ỨNG CHUYỂN HOÁ 4-NITROPHENOL THÀNH 4-AMINOPHENOL Ngành: Hoá học Mã số: 9440112 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HOÁ HỌC Hà Nội – 2022 Công trình được hoàn thành tại: Trường Đại học Bách khoa Hà Nội Người hướng dẫn khoa học: 1. GS. TS. Tạ Ngọc Đôn 2. PGS. TS. Đinh Thị Thanh Hải Phản biện 1: Phản biện 2: Phản biện 3:Luận án được bảo vệ trước Hội đồng đánh giá luận án tiến sĩcấp Trường họp tại Trường Đại học Bách khoa Hà Nội Vào hồi …….. giờ, ngày ….. tháng ….. năm ………Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện: 1. Thư viện Tạ Quang Bửu - Trường ĐHBK Hà Nội 2. Thư viện Quốc gia Việt Nam GIỚI THIỆU1. Tính cấp thiết của đề tài 4-Nitrophenol (4-NP) và các dẫn xuất của nó là một trong sốnhững chất hữu cơ gây ô nhiễm phổ biến nhất, chúng khôngphân hủy sinh học, rất bền và rất độc hại trong môi trường côngnghiệp, nước thải nông nghiệp và thủy sản. Mặt khác sản phẩmkhử hoá 4-nitrophenol là 4-aminophenol (4-AP) lại là một chấttrung gian có tính thương mại quan trọng, dùng để sản xuấtthuốc giảm đau và hạ sốt chẳng hạn như acetanilide,paracetamol và phenacetin. Quá trình chuyển hoá 4-NP thành 4-AP cần chất xúc tác có bề mặt riêng lớn. HKUST-1 là một vậtliệu mao quản đã được nghiên cứu rộng rãi và khi biến tínhHKUST-1 với các kim loại khác nhau có thể sử dụng làm xúctác trong các phản ứng hoá học. Đã có nhiều phương pháp tổnghợp được công bố trong đó phương pháp phổ biến nhất làphương pháp nhiệt dung môi. Cho đến nay chưa có công bố nàotổng hợp micro HKUST-1 đạt được đồng thời các ưu việt về độtinh thể, độ bền nhiệt và hiệu suất sản phẩm tạo thành. Ngoài ra,chưa có công bố nào sử dụng dung môi thân thiện(nước/ethanol), thành phần phản ứng với lượng dư H3BTC, kếttinh ở nhiệt độ dưới 110 oC và thời gian dưới 24 giờ cho bề mặtBET đạt đến 1.500 m2/g. Tại Việt Nam có rất ít nghiên cứu tổng hợp vật liệu này, đặcbiệt từ Cu(OH)2 trong dung môi thân thiện môi trườngethanol/nước. Những nghiên cứu về sử dụng HKUST-1 làm vậtliệu xúc tác phản ứng khử trong tổng hợp tiền chất hóa dược 4-AP bằng cách khử 4-NP cũng rất hạn chế ở cả trong nước vànước ngoài. Vì vậy, chế tạo xúc tác trên cơ sở vật liệu HKUST-1 và sửdụng làm xúc tác cho phản ứng khử hoá 4-NP là vấn đề có ýnghĩa khoa học và thực tiễn tốt.2. Mục tiêu 1. Nghiên cứu một cách có hệ thống các yếu tố ảnh hưởngđến quá trình tổng hợp HKUST-1 theo phương pháp đã chọn đểtạo ra HKUST-1 có độ bền nhiệt, diện tích bề mặt riêng và hiệusuất cao. 2. Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình biến tínhHKUST-1. 3. Khảo sát hoạt tính xúc tác của HKUST-1 sau khi biến tínhvới kim loại trong phản ứng khử 4-NP thành 4-AP có mặtNaBH4.3. Đối tượng và phương pháp nghiên cứu + Đối tượng nghiên cứu: HKUST-1 và các vật liệu, hoá chấtcó liên quan. + Phương pháp nghiên cứu: - Sử dụng phương pháp nhiệt dung môi để nghiên cứu tổnghợp HKUST-1 và sử dụng các phương pháp hóa lý hiện đại đểnghiên cứu đặc trưng cấu trúc vật liệu tổng hợp được. - Khảo sát hoạt tính xúc tác của HKUST-1 đã biến tính vớikim loại trong phản ứng khử hoá 4-NP thành 4-AP trong sự cómặt của NaBH4.4. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn - Tổng hợp được vật liệu HKUST-1 có kích thước hạt cỡmicro và đồng đều, diện tích bề mặt riêng lớn, độ bền nhiệt vàhiệu suất cao. - Đưa ra được quy trình tổng hợp đơn giản trong các điềukiện tổng hợp thích hợp nhưng cho sản phẩm có đặc trưng tốt,có những tính chất vượt trội so với các công trình khoa học đãcông bố. - Đánh giá được hoạt tính xúc tác của HKUST-1 đã biến tínhvới kim loại trong phản ứng khử hoá 4-NP thành 4-AP có mặtNaBH4.5. Điểm mới của luận án 1. Đã tổng hợp được vật liệu HKUST-1 từ nguồn đồng làCu(OH)2 bằng phương pháp nhiệt dung môi ở các điều kiện đơngiản, êm dịu, trong dung môi ethanol/nước. HKUST-1 hội tụđược cả ba ưu điểm nổi trội: Độ bền nhiệt cao (450 oC trongkhông khí), chứa vi mao quản, có bề mặt riêng cao (1.468 m 2/gtheo BET), hiệu suất cao (98,7 % tính theo Cu). 2. Đã nghiên cứu một số yếu tố ảnh hưởng đến quá trìnhbiến tính kim loại Pt trên cơ sở vật liệu HKUST-1 và tìm rađược hàm lượng kim loại tối ưu là 2 % Pt. 3. Đã khảo sát toàn diện hoạt tính xúc tác của HKUST-1biến tính 2 % Pt trong phản ứng khử 4-NP thành 4-AP. Tìm rađược các điều kiện thích hợp để phản ứng có độ chuyển hoá đạt88,6 % và độ chọn lọc 4-AP đạt 99,8 %.6. Cấu trúc của luận án Luận án gồm 117 trang, ngoài phần Mở đầu và Kết luận,luận án được chia làm ...