Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Hoá học: Nghiên cứu phản ứng hydrogen hóa CO2 sử dụng các hệ xúc tác Ni5, Ni5 trên chất mang magnesium oxide và carbon hoạt tính theo phương pháp phiếm hàm mật độ

Mục đích nghiên cứu của Luận án nhằm sử dụng các phương pháp hóa học tính toán để nghiên cứu phản ứng hydrogen hóa CO2 trên các hệ xúc tác trên cơ sở nickel; xây dựng các đường phản ứng, dự đoán đường phản ứng ưu tiên; so sánh và đánh giá khả năng xúc tác của các hệ vật liệu trên cơ sở nickel. Mời các bạn cùng tham khảo!
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Hoá học: Nghiên cứu phản ứng hydrogen hóa CO2 sử dụng các hệ xúc tác Ni5, Ni5 trên chất mang magnesium oxide và carbon hoạt tính theo phương pháp phiếm hàm mật độ BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM HÀ NỘI VĂN THỊ MINH HUỆNGHIÊN CỨU PHẢN ỨNG HYDROGEN HÓA CO2 SỬ DỤNG CÁC HỆ XÚC TÁC Ni5, Ni5 TRÊN CHẤT MANG MAGNESIUM OXIDE VÀ CARBON HOẠT TÍNH THEO PHƯƠNG PHÁP PHIẾM HÀM MẬT ĐỘ Chuyên ngành: Hóa lí thuyết và Hóa lí Mã số: 9.44.01.19 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC HÀ NỘI – 2020 Công trình được hoàn thành tại: Trường ĐHSP Hà NộiNGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS. Nguyễn Ngọc HàPhản biện 1: GS.TS Lâm Ngọc Thiềm-Trường ĐHKHTN-ĐHQGHNPhản biện 2: GS.TS Trần Đại Lâm-Viện KT Nhiệt đớiPhản biện 3: PGS.TS Nguyễn Thị Minh Huệ- ĐHSPHNLuận án sẽ được bảo vệ trước Hội đồng chấm luận án cấp Trườnghọp tại Trường Đại học Sư phạm Hà Nội vào hồi ….. giờ … ngày …tháng… năm… Có thể tìm hiểu luận án tại: Thư viện Quốc Gia, Hà Nội hoặc Thư viện Trường Đại học Sư phạm Hà Nội DANH MỤC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ1. Văn Thị Minh Huệ, Nguyễn Ngọc Hà ( 2015), “Nghiên cứu sự hấp phụCO2 và H2 trên cluster Ni5 bằng phương pháp phiếm hàm mật độ”, Tạp chíXúc tác và Hấp phụ, T4(1), Tr.23-28.2. Van Thi Minh Hue, Nguyen Ngoc Ha (2016), “–HCOO and –HOCOformations from CO2 on Ni5 cluster and Ni5/MgO(200): a theoretical study”,The 6th International Conference “Chemical Thermodynamics andKinetics”, Tver, Russia, 31st May – 3rd June.3. Văn Thị Minh Huệ, Bùi Công Trình, Nguyễn Thị Thu Hà, NguyễnNgọc Hà (2018), “Nghiên cứu phản ứng methane hóa CO2 trên xúc táccluster Ni5 bằng phương pháp phiếm hàm mật độ”, Tạp chí hóa học, 56,6e2, Tr.194-198.4. Nguyen Thi Thu Ha, Van Thi Minh Hue, Bui Cong Trinh, NguyenNgoc Ha, and Le Minh Cam (2019), “Study on the Adsorption andActivation Behaviours of Carbon Dioxide over Copper Cluster (Cu 4) andAlumina-Supported Copper Catalist (Cu4/Al2O3) by means of DensityFunctional Theory”, Journal of Chemistry, vol. 2019, Article ID 4341056,10 pages.5. Văn Thị Minh Huệ, Nguyễn Thị Thu Hà, Phùng Thị Lan, Lê Minh Cầm,Nguyễn Ngọc Hà (2020), “Nghiên cứu lí thuyết phản ứng methane hóa CO2trên xúc tác Ni5/AC bằng phương pháp phiếm hàm mật độ. Phần I : Giaiđoạn hấp phụ và hoạt hóa”, Tạp chí Xúc tác và Hấp phụ, 9(1), Tr.33-38.6. Văn Thị Minh Huệ, Nguyễn Thị Thu Hà, Phùng Thị Lan, Lê Minh Cầm,Nguyễn Ngọc Hà (2020), “ Nghiên cứu lí thuyết phản ứng methane hóaCO2 trên xúc tác Ni5/AC bằng phương pháp phiếm hàm mật độ. Phần II :Các đường phản ứng”, Tạp chí Xúc tác và Hấp phụ, 9(1), Tr.74-81. 1 MỞ ĐẦU1. Lí do chọn đề tài Hiện nay, hàm lượng khí carbon dioxide trong khí quyển tăng là nguyênnhân chính gây ra hiệu ứng nhà kính. Tuy vậy, khí CO2 không chỉ có hại, nócó thể là nguồn nguyên liệu carbon rẻ tiền và an toàn. Khí này có thể đượcchuyển hóa thành nhiều hợp chất hữu cơ có ứng dụng quan trọng như: CH4,CH3OH, HCHO, HCOOH… khi có chất xúc tác phù hợp. Hiện nay trong các kim loại được sử dụng làm xúc tác cho phản ứnghydrogen hóa CO2, các xúc tác trên nền kim loại nickel được ưu tiên vì giáthành rẻ mà vẫn có độ chọn lọc và hoạt tính tốt. Các xúc tác trên cơ sở kimloại nickel có kích thước nano dự đoán sẽ là chất xúc tác tốt cho phản ứnghydrogen hóa CO2 nhưng chưa có nhiều nghiên cứu về các hệ xúc tác này. Vì các lí do trên chúng tôi chọn đề tài nghiên cứu: “Nghiên cứu phản ứnghydrogen hóa CO2 sử dụng các hệ xúc tác Ni5, Ni5 trên chất mang magnesiumoxide và carbon hoạt tính theo phương pháp phiếm hàm mật độ ”.2. Mục đích và nhiệm vụ nghiên cứua) Mục đích: Sử dụng các phương pháp hóa học tính toán để nghiên cứuphản ứng hydrogen hóa CO2 trên các hệ xúc tác trên cơ sở nickel; xây dựngcác đường phản ứng, dự đoán đường phản ứng ưu tiên; so sánh và đánh giákhả năng xúc tác của các hệ vật liệu trên cơ sở nickel.b) Nhiệm vụ nghiên cứu:- Nghiên cứu tài liệu, xây dựng tổng quan đánh giá về: Cơ sở lí thuyết hóahọc lượng tử có liên quan; các phương pháp hóa học tính toán được sử dụngtrong luận án; tổng quan về tình hình nghiên cứu trong nước và trên thế giới.- Tính toán cơ chế phản ứng hydrogen hóa CO2 trên các hệ xúc tác: Ni5,Ni5/Mg và Ni5/AC. Từ đó đề xuất các đường phản ứng; xây dựng bề mặt thếnăng, đánh giá và lựa chọn các đường phản ứng ưu tiên; đánh giá, so sánhkhả năng hoạt động, tính chọn lọc của các hệ xúc tác. 23. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu - Đối tượng: Nghiên cứu này tập trung vào các hệ xúc tác cho phảnứng hydrogen hóa CO2 trên cơ sở nickel bao gồm: Ni5; Ni5/MgO và Ni5/AC. - Phạm vi nghiên cứu: Nghiên cứu cơ chế phản ứng hydrogen hóa CO2trên 03 hệ xúc tác tạo thành các sản phẩm methane và các sản phẩm chứa 1C khác; phân tích cấu trúc của các chất, xác định năng lượng hoạt hóa củacác giai đoạn phản ứng, từ đó so sánh đưa ra đường phản ứng tối ưu, sosánh khả năng phản ứng của Ni5 và Ni5 đặt lên các chất mang MgO, AC; dựđoán giai đoạn quyết định tốc độ phản ứng.4. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án- Ý nghĩa khoa học của luận án: Các kết quả của luận án đã cung cấp mộtbức tranh khá đầy đủ về tương tác ở cấp độ phân tử xảy ra trong phản ứnghydrogen hóa CO2 trên các hệ xúc tác Ni5, Ni5/MgO và Ni5/AC; góp phầnlàm sáng tỏ cơ chế phản ứng hydrogen hóa CO2, giải thích vai trò của cáctâm kim loại và chất mang đến độ chọn lọc và sản phẩm của phản ứng. Cáckết quả thu được là tài liệu tham khảo hữu ích cho các nhà khoa học, nghiêncứu sinh, học viên trong lĩnh vực xúc tác – hấp phụ, hóa học tính toán.- Ý nghĩa thực tiễn của luận án: Các kết quả của luận án là cơ sở để thiết kế,xây dựng các hệ xúc tác mới trên cơ sở nickel có hiệu suất và độ chọn lọccao cho phản ứng chuyển hóa methane hóa CO2, từ đó góp phần phát triểncôn ...