Đánh giá biến đổi của sét núi nưa trong môi trường kiềm nhằm cô lập rác thải có tính phóng xạ

Sét Núi Nưa (vùng Cổ Định) là loại sét chứa thành phần chủ yếu là smectit-Fe được sử dụng để nghiên cứu sự biến đổi ngắn hạn trong môi trường kiềm mạnh NaOH và KOH 1M. Mẫu ban đầu và các mẫu sản phẩm được phân tích bằng các phương pháp XRD, FT-IR, và TEM-EDX để xác định các thay đổi trong cấu trúc và thành phần hóa học của khoáng smectit.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Đánh giá biến đổi của sét núi nưa trong môi trường kiềm nhằm cô lập rác thải có tính phóng xạKỷ yếu Hội nghị: Nghiên cứu cơ bản trong “Khoa học Trái đất và Môi trường”DOI: 10.15625/vap.2019.000173 ĐÁNH GIÁ BIẾN ĐỔI CỦA SÉT NÚI NƯA TRONG MÔI TRƯỜNG KIỀM NHẰM CÔ LẬP RÁC THẢI CÓ TÍNH PHÓNG XẠ Hoàng Thị Minh Thảo1, Nguyễn Thanh Lan2, Monique Estelle Charrier2, Phạm Thị Nga1 1 Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội, Email: hoangminhthao@vnu.edu.vn 2 Viện Khoa học Trái Đất Ứng dụng, Đại học Kỹ thuật Darmstadt, CHLB ĐứcTÓM TẮT Sét Núi Nưa (vùng Cổ Định) là loại sét chứa thành phần chủ yếu là smectit-Fe được sử dụngđể nghiên cứu sự biến đổi ngắn hạn trong môi trường kiềm mạnh NaOH và KOH 1M. Mẫu ban đầuvà các mẫu sản phẩm được phân tích bằng các phương pháp XRD, FT-IR, và TEM-EDX để xácđịnh các thay đổi trong cấu trúc và thành phần hóa học của khoáng smectit. Các kết quả đều thốngnhất phản ánh sự biến đổi cấu trúc smectit-Fe Núi Nưa ban đầu giàu Ca trong lớp xen giữa sangsmectit giàu Na hoặc K trong lớp xen giữa tương ứng với các mẫu xử lý bằng NaOH hoặc KOH.Như vậy, đã có sự trao đổi ion trong quá trình tương tác. Hơn nữa, quá trình hòa tan một phần cáchạt smectit-Fe cũng diễn ra trong môi trường kiềm mạnh. Cả hai quá trình này dẫn đến sự illit hóahay là tính trương nở của sét bị giảm xuống. Vì vậy, khả năng cô lập rác thải có tính phóng xạ ramôi trường bên ngoài bị hạn chế. Từ khóa: Smectit-Fe, môi trường kiềm, biến đổi ngắn hạn, illit hóa, trao đổi ion.1. GIỚI THIỆU Hiện nay trên thế giới, bentonit và sét có độ trương nở cao được xem là vật liệu thích hợpnhất trong việc sử dụng làm vật liệu cho chất đệm và chất bịt kín trong bồn chứa rác thải có tínhphóng xạ từ nhà máy điện hạt nhân, bệnh viện, phòng thí nghiệm. Chìa khóa của việc sử dụng vậtliệu sét dựa vào các đặc tính đặc trưng của chúng như ngăn chặn dòng chảy của nước trong môitrường bồn chứa và sự di chuyển của các chất phóng xạ (Karnland et al, 2007; Wilson et al, 2006).Tuy nhiên, vật liệu sét sử dụng không những chỉ cần thể hiện các đặc tính tốt như nó vốn có khiđược khai thác, mà cần duy trì hoặc phát triển các đặc tính tốt trong môi trường bồn chứa do thờigian nó cần đảm bảo cách ly các rác thải khỏi môi trường sinh quyển rất nhiều năm. Nghiên cứu sựbiến đổi ngắn hạn của khoáng vật sét sẽ giúp dự đoán các biến đổi dài hạn trong tương lai. Sự biến đổi của vật liệu sét có độ trương nở cao thông qua khoáng vật smectit - thành phầnchính của nó - phụ thuộc vào rất nhiều yếu tố bao gồm cấu trúc, thành phần khoáng vật ban đầu củasmectit, nhiệt độ môi trường, độ pH. Trong công trình nghiên cứu tổng quan về “Sự khủng hoảngrác thải”, tác giả Tammemagi (1999) cũng đề cập một vấn đề rất quan trọng về tính bền vững củalớp sét cô lập rác thải đó là sự biến đổi của nó khi tiếp xúc với nước rỉ ra từ rác thải hoặc môitrường xung quanh. Đã có nhiều công trình nghiên cứu về sự bền vững của vật liệu sét tương tácngắn hạn với các dung dịch khác nhau. Chẳng hạn, xi măng sử dụng trong quá trình xây dựng bồnchứa khi tương tác với nước ngầm sẽ hình thành dung dịch hydroxid kiềm cao, dẫn đến, vật liệu sửdụng cô lập là sét chứa smectit giàu nhôm không bền vững và bị biến đổi (Savage et al., 2002). Sét Núi Nưa, Thanh Hóa có thành phần smectit khá cao, chiếm khoảng 65% trong các mẫuvùng Mỹ Cái và 70% trong các mẫu vùng Cổ Định (Hoàng Thị Minh Thảo et al., 2014; Nguyen-Thanh et al., 2014). Đặc biệt, pha khoáng vật sét chính trong sét Núi Nưa được xác định là smectit-Fe mà không phải là smectit giàu nhôm thông thường. Cho đến nay, gần như chưa có công trình nàonghiên cứu về mức độ bền vững của sét giàu smectit-Fe (như sét Núi Nưa) ở điều kiện tương tác vớidung dịch kiềm có độ pH cao.2. MẪU VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU Mẫu nghiên cứu được thu thập ở khu vực Cổ Định, nằm ở phía đông bắc của khối Núi Nưa,thuộc địa bàn huyện Nông Cống, tỉnh Thanh Hóa. Khu vực Cổ Định có tích tụ sét do được giải 431Kỷ yếu Hội nghị: Nghiên cứu cơ bản trong “Khoa học Trái đất và Môi trường”phóng trong quá trình khai thác khoáng sản crom. Để chuẩn bị cho thí nghiệm và các phân tích,mẫu được nghiền đến cỡ hạt < 40 µm. Thí nghiệm tương tác với môi trường kiềm được thiết lập bằng cách phân tán mẫu nghiên cứuvào dung dịch KOH và NaOH 1M với tỉ lệ lỏng:rắn là 4:1, sau đó lắc nhẹ với tốc độ 20 rpm bằngmáy lắc trong vòng 30 ngày. Nhiệt độ được thiết lập ở 2 điều kiện, nhiệt độ phòng - 25 oC và 60 °C,để khảo sát sự phụ thuộc vào nhiệt độ của mức độ biến đổi. Nghiên cứu sử dụng các phương pháp phân tích bao gồm nhiễu xạ tia Roentgen (XRD), kínhhiển vi điện tử truyền qua kết hợp với hệ thống phân tích nguyên tố bằng năng lượng tán xạ tia X(TEM-EDX), quang phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (FT-IR) cho cả mẫu ban đầu và mẫu đã xử lý.Phương pháp XRD được tiến hành trên thiết bị Panalytical XPert Pro Diffractometer, áp dụng chocả mẫu tổng và mẫu định hướng (làm khô tự nhiên trong không khí, bão hòa ethylen glycol, vànung ở 550 oC trong 4 giờ. Kết quả phân tích XRD của mẫu tổng được xử lý bằng phần mềmBGMN-Rietveld. Phương pháp TEM-EDX cho phép nghiên cứu hình thái, dạng tinh thể, đặc biệt làthành phần hóa học của từng hạt sét riêng biệt. Dựa trên kết quả TEM-EDX, công thức khoáng vậtsmectit được tính toán theo phương pháp được trình bày trong công trình của Hoàng Thị Minh Thảovà nnk. (Hoang-Minh et al., 2019). Phương pháp FT-IR được sử dụng để xác định phổ hồng ngoạitrung bình của các dao động trong khoáng vật, tần số từ 400 cm-1 đến 4000 cm-1. Nghiên cứu nàytiến hành trên thiết bị Varian 670-IR. Phổ FT-IR được xử lý bằng phần mềm Origin Pro 8.5 PeakFitting và áp dụng chuẩn Gaussian nhằm xác định vị trí, FWHM, cường độ các vân phổ.3. KẾT QUẢ ...